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光催化CO₂還原制備高附加值的C₂₊化學品是解決當前能源和環境問題并實現“碳中和”的重要手段。傳統的有機鹵化鉛由于具有高的吸光系數，可調的能帶結構以及優異的電荷傳輸性能，被認為是潛在優異的CO₂還原光催化劑。然而這類材料在高極性溶劑中表現出穩定性不足的問題限制了其在實際光催化體系中的應用。

同濟大學費泓涵教授團隊近年來一直致力于高穩定配位型有機鹵化鉛的合成研究。利用有機羧酸配體取代傳統的有機胺陽離子配體，使得有機配體與無機鹵化鉛基元之間形成配位共價鍵，因此這類材料表現出優異的化學穩定性（Acc. Chem. Res.?2023,?56, 452）。同時研究結果顯示這類材料在光催化CO₂還原（Nat. Commun.?2022, 13, 4592）和水分解（Nat. Catal.?2020, 3, 1027）方面顯示出巨大的潛力。

近日，同濟大學費泓涵教授課題組通過配位化學策略，利用有機配體的單原子變化（NH vs.?CH₂）來實現有機鹵化鉛的維度調控，實現了無機鹵化鉛骨架從二維到三維的重要轉變，構建了首例具有三維陽離子型碘化鉛無機晶格的配位聚合物，并在水蒸氣環境下光催化CO₂還原至乙醇。

通過穩定性測試，二維和三維配位組裝結構均表現出強的化學穩定性。能帶結構分析揭示了這類材料的可見光吸收能力，并熱力學同時滿足CO₂還原和水氧化半反應。光物理性質表征表明，三維結構表現出更低的激子結合能和更高的電荷分離效率，在室溫下自陷激子可解離成自由載流子，從而使三維結構表現出更高的光催化活性。原位光譜實驗捕捉到生成乙醇的關鍵性中間體OCCHO*。同時，DFT計算也表明三維結構中不對稱催化位點導致本征電荷極化，有效降低C-C偶聯能壘，從而提高生成C₂產物的選擇性。最終，該三維結構在模擬太陽光激發下，可以直接將CO₂和水蒸氣轉化為乙醇和氧氣，并具備良好的循環穩定性。

這一工作提出了一種巧妙的配位化學策略，用于調控有機鹵化鉛中二維碘化鉛亞晶格向三維轉變，為這一體系的光催化劑的設計提供了一種新思路。

論文信息

Modulating Inorganic Dimensionality of Ultrastable Lead Halide Coordination Polymers for Photocatalytic CO2?Reduction to Ethanol

Jinlin Yin,?Dr. Xueling Song,?Chen Sun,?Yilin Jiang,?Yani He,?Prof. Honghan Fei

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202316080

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