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鈉離子電池（SIB）在大規模儲能技術方面具有廣闊的應用前景，然而其在較寬溫域范圍內的循環壽命和倍率性能等仍不能滿足現今大規模儲能技術在不同氣候條件下的電力供應需求。

特別的，在低溫條件下，常規電解液面臨較差的離子電導率和較高的脫溶劑化能壘，嚴重降低了電池的界面反應動力學過程。另外，在高溫條件下不穩定的正極電解質界面（CEI）會導致持續的電解液分解、低的庫倫效率和快速的容量衰減。

在此，北京大學的龐全全團隊通過對電解液的溶劑化結構調控設計了一種具有高離子電導率并可改善相界面組分的寬溫域電解液，鈉||磷酸釩鈉(Na||NVP)電池在?45 °C至60 °C的寬溫度范圍內展示了優異的倍率性能和循環穩定性。

該策略依賴于在傳統碳酸酯電解液中加入低凝固點和低極性的線性羧酸酯溶劑丙酸乙酯（EP），以促進離子在低溫條件下的快速傳輸，并結合硼酸鹽和腈類添加劑來調控電極電解液界面相組分。結果表明，EP溶劑的加入可有效降低電解液的黏度，明顯提升電解液低溫條件下的離子電導率；同時，低極性EP參與的溶劑化過程可有效促進Na⁺的去溶劑化過程；另外，NaDFOB/SN復合添加劑有效提升了電解液的分解電位，抑制了電解液在正極界面的分解。

采用所設計的電解液，Na||NVP電池在-25 °C及2 C的倍率下可提供高達105 mAh g^-1的比容量，循環500次后容量保持率高達95.1%。甚至在-45 °C條件下，電池可提供56 mAh g^-1的比容量。在60 °C 及5 C的倍率下循環3,000次后的容量保持率達到 84.7%，在25 °C及5 C的倍率下循環7,000次后的容量保持率達到85.7%。

電化學阻抗譜表明采用所設計的電解液的電池具有最低的界面阻抗，另外，該電解液中CEI界面含有更多的無機組分，且形態均勻，厚度適中，有效抑制了電解液的持續分解，并改善離子的傳輸。同時，該電解液在低溫條件下也展示了優異的成膜特性，在NVP及鈉金屬電極表面均能生成富無機組分的電解質界面膜，這是電池保持長循環壽命的關鍵。

在這項研究中，龐全全團隊展示了一種用于長壽命、全天候鈉離子電池的新型電解液和相間工程方法。該策略包括加入低凝固點、溶解度適中的線性羧酸酯助溶劑和組合添加劑。低極性羧酸酯參與的溶解促進了離子傳輸和Na⁺在低溫度下的去溶劑化過程。NaDFOB和SN添加劑有助于形成均勻且富含無機物的電解質界面層，并抑制電解液的持續分解，促進Na⁺在相間層中的擴散。這項研究強調了電解液設計在提升SIB極端氣候條件下電化學性能的關鍵作用，這方面的理論基礎可用于其他全氣候電池技術。

論文信息

Tuning the Electrolyte and Interphasial Chemistry for All-Climate Sodium-ion Batteries

Dr. Mengxue He,?Lujun Zhu,?Dr. Guo Ye,?Dr. Yun An,?Xufeng Hong,?Dr. Yue Ma,?Dr. Zhitong Xiao,?Yongfeng Jia,?Prof. Quanquan Pang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202401051

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