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鉀離子電池層狀過渡金屬氧化物因其豐富的原材料和低廉的成本而被廣泛認(rèn)為是有發(fā)展?jié)摿Φ恼龢O候選材料。迄今為止，其主要有P2、P3和O3三大類，P2和P3型結(jié)構(gòu)的材料憑借有利于大尺寸的K⁺嵌/脫的三棱柱配位環(huán)境，得到了廣泛的研究和發(fā)展。

由于P2相的鏡面對稱結(jié)構(gòu)，K⁺可以直接穿過鉀層中兩個相鄰共面的三棱柱，而沒有明顯的過渡金屬氧化物（TMO₂）層滑移，從而延長了循環(huán)穩(wěn)定性；不幸的是，當(dāng)P2型化合物用作正極時，狹窄的TMO₂層間距會減慢大尺寸K⁺的嵌/脫速度，從而嚴(yán)重限制電池的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。相比之下，P3相可以提供更多的鉀，特別是在軟包電池中。在相同的工作電壓窗口內(nèi)，P3型比P2型具有更高的可逆容量。然而，鉀離子的可逆脫/嵌過程需要克服P3相中TMO₂層的不對稱結(jié)構(gòu)引起的板層滑動的高能壘。由此產(chǎn)生的復(fù)雜的相變和相對較快的動力學(xué)特性將加劇電化學(xué)性能的惡化。

近日，南京師范大學(xué)周小四教授和南京大學(xué)周豪慎教授合作，結(jié)合P2和P3結(jié)構(gòu)各自的優(yōu)勢發(fā)揮協(xié)同效應(yīng)，設(shè)計(jì)并合成了一種具有P2和P3共生結(jié)構(gòu)的層狀氧化物復(fù)合材料P2/P3-K_0.70Mn_0.67Ni_0.33O₂（P2/P3-KMNO）用于高能量密度和長循環(huán)穩(wěn)定性的鉀離子電池正極。

通過XRD的Rietveld精修、原子分辨率的高角度環(huán)形暗場和環(huán)形明場掃描透射電子顯微鏡以及傅立葉變換圖像，可以觀察到獨(dú)特P2和P3相共生結(jié)構(gòu)。

利用原位XRD監(jiān)測了材料的晶體結(jié)構(gòu)演變，揭示在充放電過程中K+的嵌/脫機(jī)制。得益于P2和P3的雙相協(xié)同效應(yīng)，P2/P3-KMNO在充放電過程中呈現(xiàn)出單相反應(yīng)的特征，有效抑制了P3–O3相變，進(jìn)一步證明了所制備的材料不是P2相和P3相化合物的簡單混合物，而是P2和P3結(jié)構(gòu)的共生復(fù)合材料。

最終，該P(yáng)2/P3雙相共生的結(jié)構(gòu)在鉀離子電池的應(yīng)用中能量密度高達(dá)321 Wh kg^?1，并且顯示出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。該工作為解決鉀離子電池層狀氧化物正極材料在能源應(yīng)用中的固有問題提供了一種新策略。

論文信息

A P2/P3 Biphasic Layered Oxide Composite as a High-Energy and Long-Cycle-Life Cathode for Potassium-Ion Batteries

Liping Duan, Caoyang Shao, Jiaying Liao, Lili Song, Yingna Zhang, Renke Li, Shaohua Guo, Xiaosi Zhou*, Haoshen Zhou*

文章的第一作者是南京師范大學(xué)博士研究生段麗平

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202400868

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