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固態電解質界面膜（SEI）作為鈍化保護層在維持鋰負極的穩定性方面起著至關重要的作用。Li電沉積過程（去溶劑化過程）伴隨著電解液陰離子和溶劑還原分解形成SEI。然而，目前的電解液調控及相關的SEI改性策略往往只重視體相溶劑化構型，忽略了Li/electrolyte界面電解液溶劑化構型的動態演變帶來的SEI差異。事實上，界面的電解液溶劑化構型從本質上決定了SEI的結構組成。近日，廈門大學化學化工學院孫世剛院士團隊喬羽教授、鄒業國博士與廈門大學電子科學與技術學院曹爍暉副教授等研究者通過采用原位紅外（in-situ IR）、原位磁共振成像（in-situ MRI）方法，將鋰金屬負極（去）溶劑化過程界面溶劑化結構變化可視化，發現脫溶劑化過程形成的“貧陰離子-富自由溶劑”的界面不利于形成優質的陰離子衍生SEI，并進一步引入脈沖電沉積方法緩解這一現象，構筑陰離子衍生SEI提升鋰金屬負極循環穩定性。

研究者首先通過非原位紅外研究不同鋰鹽濃度的電解液。差譜顯示鋰鹽濃度上升/下降時出現多對配位溶劑（Li⁺-solvent）與自由溶劑（free solvent）官能團的雙極峰，并在原位紅外研究溶劑化/去溶劑化過程中觀察到類似的特征。隨著鋰離子消耗，陰離子為維持電荷平衡同時減少，在鋰沉積（去溶劑化）過程中形成“貧陰離子-富自由溶劑”的界面溶劑化構型，在鋰溶出（溶劑化）過程中形成“富陰離子-貧自由溶劑”的界面溶劑化結構。

研究者通過¹⁹F-MRI揭示鋰沉積/溶出過程中界面陰離子（PF₆^–）分布及變化，發現沉積側陰離子濃度下降，溶出側陰離子濃度上升。這一結論與紅外光譜中的結論一致。

然而，沉積過程形成的“貧陰離子-富自由溶劑”的界面不利于形成優質的陰離子衍生SEI。就此，研究者通過引入一種簡單的脈沖電沉積的工作方式緩解這一問題。在恒流沉積程序下，“貧陰離子-富自由溶劑”的界面形成并隨沉積時間延長逐漸加??；在脈沖電沉積程序下，施加電流時“貧陰離子-富自由溶劑”的界面仍然會形成，但在關斷時間（T_off）時界面陰離子濃度得到恢復，相對更多的界面陰離子有利于形成陰離子衍生的優質SEI，顯著提升了對稱電池循環壽命。

XPS、TOF-SIMS進一步證實了這一結論。結果顯示，脈沖形成的SEI中由陰離子分解衍生的LiF組分含量更多、分布更深，由溶劑分解形成的有機組分及Li₂CO₃組分明顯較少。富含LiF的陰離子衍生SEI有效抑制了鋰枝晶生長，顯著提高了鋰金屬循環穩定性。

該工作為電解液工程理解與調控界面電解液溶劑化構型，改善鋰負極SEI提供了一種新策略、新視角。

論文信息

Visualizing and Regulating Dynamic Evolution of Interfacial Electrolyte Configuration during De-solvation Process on Lithium-Metal Anode

Junhao Wang,?Jing Luo,?Haichuan Wu,?Xiaoyu Yu,?Dr. Xiaohong Wu,?Zhengang Li,?Haiyan Luo,?Haitang Zhang,?Dr. Yuhao Hong,?Dr. Yeguo Zou,?Prof. Shuohui Cao,?Prof. Yu Qiao,?Prof. Shi-Gang Sun

文章的第一作者是廈門大學博士研究生王君豪

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202400254

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