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螺烯類分子的螺旋π-共軛骨架使其具有獨特的手性光物理性質，在圓偏振電致發光（CPEL）領域具有重要的應用價值。近些年來，科學家們通過在螺烯分子的骨架上引入具有多重共振熱激活延遲熒光（MR-TADF）性質的B,N結構，構建了一系列B,N雜螺烯并實現了高外量子效率（EQE）及窄半峰寬的圓偏振電致發光。然而現有B,N雜螺烯普遍存在電致發光不對稱因子（g_EL）較低的問題，因此發展兼具高EQE與大g_EL值的B,N雜螺烯具有重要研究意義和挑戰性。

近日，中國科學院化學研究所陳傳峰研究員團隊通過簡單的兩步反應設計合成了具有MR-TADF性質的B,N雜[9]螺烯（BN[9]H），以該材料作為發光客體構筑了兼具高EQE和較大g_EL值的圓偏振電致發光器件CP-OLED。

作者從具有MR-TADF性質的BN片段出發，分別通過Suzuki偶聯反應和Scholl偶聯反應及手性HPLC拆分得到了一對螺旋手性(P-/M)-BN[9]H。隨后，作者對其分子結構特征進行了探究，單晶結構表明該分子呈現高度螺旋的共軛結構，在螺旋結構上下兩層之間存在著大面積的π-π相互作用。理論計算結果表明(P-/M)-BN[9]H具有高的消旋能壘（ΔG = 56.16 kcal mol^-1），表明其具有很好的對映體穩定性。

隨后，作者對(P-/M)-BN[9]H的光物理性質進行了詳細研究。(P-/M)-BN[9]H表現出窄半峰寬的黃光發射峰(λem = 578 nm)和高發光量子產率（98%），該分子的瞬態發光光譜顯示其具有納秒級的即時壽命和51μs的延遲壽命，這表明(P-/M)-BN[9]H具有明顯的TADF性質。此外，(P-/M)-BN[9]H表現出了具有鏡像關系的CD和CPL性質，其發光不對稱因子（|g_lum|）約為6 × 10^-3。理論計算表明吸收發射過程對應的電偶極矩與磁偶極矩具有幾乎為0°的夾角，這印證了(P-/M)-BN[9]H的大|g_lum|值。因此，(P-/M)-BN[9]H具有非常高的圓偏振發光亮度（B_CPL?= ε × Φ × |g_lum|/2）220 M^-1?cm^-1。

最后，作者以(P-/M)-BN[9]H作為發光客體制備了CP-OLEDs器件，所得器件表現出高的器件效率（EQEmax: 35.4%, 35.5%）和顯著的CPEL性質，其g_EL值分別達到-6.2 × 10^-3和4.8 × 10^-3。因此，基于(P-/M)-BN[9]H的CP-OLED具有高的品質因子（Q-factor = |EQE × g_EL| = 2.2 ×10^-3），這也是所有螺烯及其類似物中的最高值。該工作為兼具高EQE和大g_EL值的高品質因子CPEL材料的構建提供了一種簡潔高效的新策略。

論文信息

B,N-Embedded Hetero[9]helicene Toward Highly Efficient Circularly Polarized Electroluminescence

Wei-Chen Guo, Wen-Long Zhao, Ke-Ke Tan, Meng Li and Chuan-Feng Chen

文章通訊作者為中國科學院化學研究所陳傳峰研究員和李猛研究員，第一作者為化學研究所博士研究生郭偉晨

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202401835

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