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尿素作為農業生產中最重要的氮肥，其工業合成高度依賴于能源和資本密集型的Haber-Meiser工藝，該工藝消耗化石能源，并伴隨大量二氧化碳排放。因此，探索以可再生能源驅動的新型尿素生產技術是實現社會可持續發展的重要途徑。在環境條件下，通過CO₂與含氮小分子（N₂、NO、NO₃^–、NO₂^–等）的電化學偶聯反應合成尿素是替代傳統合成工藝的有效方案之一。然而，由于C-N偶聯反應中間產物之間存在高能量壁壘，合理設計催化劑對于提高電催化反應的活性和選擇性至關重要。

近日，合肥工業大學吳玉程教授課題組王巖教授等人以Bi₂Se₃層狀材料為研究對象，深入探究了二維Bi₂Se₃納米片在電化學CO₂和NO₃^–還原過程中，原位重構形成富缺陷Bi納米片的動態演變規律。研究發現，超薄Bi₂Se₃納米片更容易發生重構，形成具有高密度晶界（GB）的Bi納米片，在-0.4V vs.?RHE 下的尿素產率為4.6 mmol h^-1?mg_cat.^-1，FE高達32%。

通過原位XRD、拉曼光譜和結構表征，證明了重構Bi催化劑中的GB密度隨Bi₂Se₃納米片的尺寸和厚度的降低而增大。原位ATR-FTIR光譜揭示了富GB缺陷的Bi催化劑在不同反應條件下的反應中間體種類，在CO_2?+ NO₃^–條件下觀察到1464 cm^-1處的C-N鍵信號峰，證明了尿素的形成。

鑒于重構的GB在Bi催化劑中起著C-N耦合活性位點的作用，作者構建了Bi (012)平面和Bi GB模型來研究反應中間產物的吸附行為。通過理論分析表明，GB位點顯著降低了*CO和*NH₂中間體生成能和C-N耦合能壘，從而實現了在富GB的Bi催化劑上高效電合成尿素。

綜上所述，本研究揭示了二維超薄Bi₂Se₃納米片在CO₂和NO₃^–共同還原條件下動態重構為富含GB的Bi催化劑的變化過程。與低GB密度的Bi催化劑相比，高GB密度的Bi催化劑由于存在豐富的缺陷位點而表現出更優越的尿素合成性能。這項工作將激發對利用原位技術揭示催化劑動態重構過程中構-效關系的進一步研究。

論文信息

Dynamic Reconstruction of Two-Dimensional Defective Bi Nanosheets for Efficient Electrocatalytic Urea Synthesis

Dr. Yan Wang,?Shuai Xia,?Rui Cai,?Dr. Jianfang Zhang,?Dr. Cuiping Yu,?Dr. Jiewu Cui,?Yong Zhang,?Jingjie Wu,?Prof. Yucheng Wu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202318589

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