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水（H₂O）是地球上最豐富的資源之一，且H₂O分子是眾多化學(xué)反應(yīng)中的關(guān)鍵反應(yīng)物。其中，水煤氣變換、電催化制氫和水解腐蝕等反應(yīng)在化學(xué)和能源工業(yè)領(lǐng)域具有重要意義，而H₂O分子在催化劑表面的吸附和解離過程（H₂O → *H + *OH）是決定上述反應(yīng)效率的關(guān)鍵步驟。目前，d帶中心常用于指導(dǎo)有效吸附和解離H₂O分子的催化劑設(shè)計(jì)。同時(shí)，在催化過程中庫侖作用也會與H₂O分子發(fā)生相互作用，從而影響H₂O分子的吸附和解離行為。然而，大多數(shù)研究主要通過合金化或納米化等方式調(diào)控催化劑的d帶中心以提高催化活性，而偶極子對H₂O的作用機(jī)理還尚未探明，制約了金屬間化合物等多元催化劑的進(jìn)一步探索。

近日，重慶大學(xué)潘復(fù)生院士團(tuán)隊(duì)魯楊帆教授和李謙教授等人以Mg的水解腐蝕反應(yīng)（Mg + 2H₂O → Mg(OH)₂?+ H₂↑）為研究對象，通過對比MgxMey金屬間化合物(Me?= Co, Ni, Cu, Si和Al)和Me單元金屬(Me?= Co, Ni和Cu)催化劑對H₂O分子的催化行為，闡明了H₂O分子與Mg_xMe_y催化劑之間的偶極耦合對H₂O解離機(jī)制的關(guān)鍵作用。

水解腐蝕實(shí)驗(yàn)表明Mg_xMe_y金屬間化合物對Mg的腐蝕速率具有顯著的提升作用，其中Mg₂Ni負(fù)載Mg的制氫速率高達(dá)純Mg的80倍，活化能（Ea）僅為純Mg的50%，而Co、Ni、Cu對Mg的腐蝕速率只與純Mg相當(dāng)。Co、Ni和Cu具有較深的d帶中心，因此它們對H₂O活化的催化活性很差，這與實(shí)驗(yàn)相符。根據(jù)d帶中心理論，具有負(fù)價(jià)Co、Ni、Cu的MgCo₂、Mg₂Ni和Mg₂Cu的催化活性應(yīng)該更差，但這與Mg_xMe_y對Mg腐蝕速率的顯著提升不符，因此該現(xiàn)象難以用d帶中心來解釋。

FT-IR和DFT計(jì)算表明，被吸附的H₂O與Mg_xMe_y催化劑的偶極子之間存在顯著的相互作用，有利于H₂O分子在Mg_xMe_y催化劑上吸附和解離，從而大幅降低H₂O解離過程的活化能。H₂O與Mg_xMe_y相互作用的強(qiáng)度可通過調(diào)整Mg和Me元素之間的電負(fù)性差來實(shí)現(xiàn)。

該工作揭示了金屬間化合物催化劑的偶極子對H₂O吸附和解離行為的作用機(jī)理，為設(shè)計(jì)H₂O分子有效活化的催化劑拓寬了思路。

論文信息

Dipole Coupling Accelerated H₂O Dissociation by Magnesium-Based Intermetallic Catalysts

Haotian Guan,?Yijia Liu,?Xinmeng Hu,?Prof. Jiazhen Wu,?Prof. Tian-Nan Ye,?Prof. Yangfan Lu,?Prof. Hideo Hosono,?Prof. Qian Li,?Prof. Fusheng Pan

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202400119

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