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水系鋅離子電池具有高的理論比容量、高安全性和相對(duì)較低的成本，被認(rèn)為是一種很有前途的大型儲(chǔ)能設(shè)備。然而鋅金屬負(fù)極在循環(huán)過(guò)程中的形態(tài)演高度依賴于鋅離子在界面處的擴(kuò)散和分布。對(duì)于傳統(tǒng)的商業(yè)鋅金基底，難以實(shí)現(xiàn)均一平坦的表面狀態(tài)，不可避免地導(dǎo)致表面電荷密度分布不均勻，進(jìn)而誘導(dǎo)不均勻的鋅離子擴(kuò)散和沉積，這被認(rèn)為是鋅枝晶生長(zhǎng)的主要驅(qū)動(dòng)力之一。同時(shí)活性水分子在鋅金屬負(fù)極表面的無(wú)序吸附產(chǎn)生的不穩(wěn)定界面會(huì)促進(jìn)鋅金屬的腐蝕和析氫反應(yīng)，并進(jìn)一步惡化鋅金屬的表面狀態(tài)，最終導(dǎo)致電池的失效。

圖1. 基于ATU的水系鋅離子電池示意圖。

圖2. (a) ATU結(jié)構(gòu)示意圖；(b) H₂O/ATU分子在Zn (002)?平面上吸附能的比較；(c) Zn²⁺在不同位置的結(jié)構(gòu)優(yōu)化示意圖，紅線代表“鋅鍵”。

圖3. 水系鋅離子電池的循環(huán)性能：(a) Zn||Zn對(duì)稱電池；(b) Zn||Cu半電池；(c) Zn||I₂全電池。

為了解決上述問(wèn)題，調(diào)節(jié)鋅負(fù)極l電解液界面電荷密度分布以誘導(dǎo)均勻的鋅離子擴(kuò)散將會(huì)是一種簡(jiǎn)單有效且可拓展的方法。作為概念驗(yàn)證，具有豐富孤對(duì)電子的脒基硫脲(ATU)被選作為電解液添加劑。ATU分子能穩(wěn)定吸附在鋅金屬負(fù)極表面形成獨(dú)特的負(fù)極l電解液界面，這種獨(dú)特的界面不僅可以起到界面電荷密度調(diào)節(jié)的作用，同時(shí)可以阻止活性水分子和陰離子與鋅金屬的接觸，從而進(jìn)一步提高鋅金屬負(fù)極的穩(wěn)定性。此外，其豐富的含氮基團(tuán)能與鋅離子形成獨(dú)特的“鋅鍵”，這有助于水合鋅離子的快速遷移和去溶劑化過(guò)程。因此，經(jīng)過(guò)不同的電化學(xué)測(cè)試表明，使用超低濃度的ATU添加劑(0.01 mg mL^-1)可有效阻止枝晶和副產(chǎn)物的不可控生成?；贏TU添加劑的Zn||Zn對(duì)稱電池的循環(huán)壽命提升了四倍，Zn||Cu半電池的平均庫(kù)倫效率提高到了99.52%。此外，與碘配對(duì)的Zn||I₂全電池在5000次循環(huán)后仍然能保持77.9%的容量。該工作提出了一種低成本且具有普適性的界面改性策略，為耐用鋅金屬負(fù)極的界面化學(xué)提供了基本的見(jiàn)解，有助于開發(fā)長(zhǎng)期穩(wěn)定的水系鋅離子電池。

論文信息

Regulating the Interfacial Charge Density by Constructing a Novel Zn Anode-Electrolyte Interface for Highly Reversible Zn Anode

Shengkang Zhan,?Yiming Guo,?Dr. Kai Wu,?Dr. Fanghua Ning,?Prof. Xiaoyu Liu,?Prof. Yuyu Liu,?Prof. Qian Li,?Prof. Jiujun Zhang,?Prof. Shigang Lu,?Prof. Jin Yi

Chemistry – A European Journal?

DOI:?10.1002/chem.202303211

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