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青島科技大學(xué)的趙英杰課題組通過胺醛縮合反應(yīng)制備了基于席夫堿的共價(jià)有機(jī)框架。由于共價(jià)有機(jī)框架的特性，作為受體的三嗪基團(tuán)和作為供體的噻吩基團(tuán)形成了獨(dú)特的供受體空間分布，與苯中心的共價(jià)有機(jī)框架相比，三嗪中心的共價(jià)有機(jī)框架表現(xiàn)出獨(dú)特的酸堿雙氣體響應(yīng)特性。

共價(jià)有機(jī)框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）是由有機(jī)單元通過共價(jià)鍵連接形成高度有序結(jié)構(gòu)的多孔晶態(tài)材料。通過多樣化的結(jié)構(gòu)單元設(shè)計(jì)，COFs表現(xiàn)出多種化學(xué)應(yīng)用和多維度的空間結(jié)構(gòu)，使得COFs具備可定制化的特性和功能。正因COFs獨(dú)特的性質(zhì)使得其在多個(gè)領(lǐng)域展現(xiàn)了廣泛的應(yīng)用潛力，尤其是在氣體傳感方面。但COFs作為傳感器材料的研究仍處于起步階段，對(duì)于探測(cè)酸性或堿性氣體，例如HCl和NH₃等，COFs的潛力仍然未被充分發(fā)掘。

文章中分別以苯和三嗪為中心分別制備了B-COF和T-COF，并利用傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）、固態(tài)核磁共振（¹³C NMR）、熱重分析（TGA）等手段驗(yàn)證了COFs的結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，T-COF對(duì)酸性和堿性氣體的傳感能力表現(xiàn)出良好的響應(yīng)速度，顏色的變化可以通過裸眼觀察到，T-COF在暴露于HCl氣體時(shí)會(huì)發(fā)生橙色到紅色的顏色變化，而暴露于NH₃時(shí)，則表現(xiàn)為橙色到亮黃色的變化，這一變化具有良好的可逆性。通過液態(tài)熒光也可發(fā)現(xiàn)，在不同濃度的HCl和NH₃的DMF溶液中T-COF表現(xiàn)出不同的熒光特性。

之后文中討論了T-COF對(duì)酸堿氣體的響應(yīng)機(jī)理，通過FT-IR等技術(shù)觀察到了T-COF在質(zhì)子化和去質(zhì)子化狀態(tài)下的譜圖的變化，并利用DFT計(jì)算對(duì)質(zhì)子化過程進(jìn)行模擬，驗(yàn)證了實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象。

噻吩和三嗪之間的供受體相互作用導(dǎo)致了在亞胺鍵和三嗪基團(tuán)在質(zhì)子化過程中的電荷轉(zhuǎn)移現(xiàn)象。由于質(zhì)子化程度的逐步增加，觀察到了明顯的顏色變化。T-COF展現(xiàn)出了罕見的對(duì)酸性和堿性氣體同時(shí)感知的能力，并顯著具備了比色感應(yīng)功能。這項(xiàng)研究拓展了COF材料在氣體傳感領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，并且為設(shè)計(jì)更加智能和高效的氣體傳感器提供了新的思路和方法,并推動(dòng)了其在各種傳感技術(shù)中的發(fā)展與應(yīng)用。

論文信息

Donor-Acceptor Interactions Enhanced Colorimetric Sensors for Both Acid and Base Vapor Based on Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks

Xuhan Zheng,?Wenqi Qiu,?Jialin Cui,?Hui Liu,?Yunzheng Zhao,?Prof. Jianming Zhang,?Prof. Zhenxiu Zhang,?Prof. Yingjie Zhao

Chemistry – A European Journal?

DOI:?10.1002/chem.202303004

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