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▲第一作者：梁倩

通訊作者：廖清

通訊單位：首都師范大學

論文DOI：10.1021/jacs.3c11373

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通過操控有機晶體獨特的光化學反應，我們實現了光子自旋軌道耦合的原位的可逆調控和切換。這種原位光操控策略為面向未來片上集成光子學和拓撲光子器件的合成規范場操作提供了一種新的方法。

背景介紹

光子自旋軌道耦合（SOC）可以用來操控光子的自旋和軌道自由度，對于發展自旋光子學和拓撲光子器件具有重要的意義。目前通常在超表面等固態器件結構中實現光子SOC，使得光子SOC難以動態的原位調控和轉換。雖然有報道可以通過電場和磁場來調控光子SOC，但是這些方式不可避免地會導致大量的能量消耗，并且不利于先進的全光電路的芯片集成。

本文亮點

光場操縱由于其超快、非接觸的空間和時間控制等優點，為工程soc提供了一個強大且易于控制的工具箱。更重要的是，光可以在微尺度上對空間結構進行操控，有利于其在片上集成和微器件性能調節方面的應用。

有機單晶具有長程有序的分子排列方式，提供了在光化學反應發生時動態改變其分子排列的潛力，由光化學反應引起的分子重排或二聚化會導致光學折射率的各向異性變化。利用光學手段操控光化學反應，精準控制分子的空間取向，可以直接調控光子模式的能量。

結合光響應性和偽自旋的SOC工程優勢，有機單晶填充微腔可能為人工哈密頓量的原位光學工程開辟一條新的途徑。通過這一方法，我們成功實現了不同能量光模式的自旋分裂，并實現了其可逆轉換。

圖文解析

圖 1?9AC晶體填充的光學微腔及其光化學反應和RD SOC原理。圖片來源 J. Am. Chem. Soc.

有機晶體的各向異性使原本在各向同性材料中分離的具有不同宇稱的X偏振和y偏振模式相互接近并簡并，從而觸發了Rashba-Dresselhaus自旋軌道耦合（RD SOC）。在紫外光照射下，9AC單體的光化學反應導致二聚體的形成，并增加了分子間距離。結果表明，在紫外光的作用下，9AC微晶體的各向異性特性發生了顯著的變化，導致兩種線偏振模式的能量發生了變化，從而破壞了它們的共振，使得圓偏振模式轉換回兩種正交線性偏振模式。

圖 2 材料的光化學反應及Rashba-Dresselhaus自旋-軌道耦合原理。圖片來源?J. Am. Chem. Soc.

對于有機晶體，光化學反應引起的分子二聚化會明顯地改變有機晶體的光學各向異性。該工作選用了一種具有光致異構特性的有機微晶9-蒽甲酸（9AC），將其夾在兩層銀膜之間構成微腔結構。在初始時刻(t = 0min)，晶體綠色的發射峰占主導，主峰在523 nm處。隨著光照時間的增加，綠色發射減弱，在477 nm附近出現新的藍色發射峰。最終，這個藍色發射峰占主導地位。在沒有405nm激光照射的情況下，藍色發射的微晶迅速恢復為綠色發射的微帶。在不損壞晶體的情況下，該過程可逆且不會降低發光的性能。

圖 3 9AC晶體分別在停止光照0、8、16、25、35 min后角分辨反射譜及對應的模擬色散曲線。圖片來源J. Am. Chem. Soc.

利用9AC微帶的可逆光二聚化反應，可以在9AC晶體上實現RD SOC的原位實時調控。在這里，光學Rashba-Dresselhaus（RD）SOC來源于兩種線偏振模式的共振耦合：當微腔中的兩個正交線偏振模式共振時，會產生光子的圓偏振劈裂。在本工作中，由于9AC晶體中具有高光學各向異性，微腔中的正交線偏振模式具有不同的能量和折射率，從而發生光子SOC。當微腔被紫外光照射時，9AC分子會發生光二聚化反應，導致晶體的各向異性發生變化，從而改變正交線偏振模式的能量和折射率，破壞了它們的共振條件，使得光子的圓偏振分裂消失。當紫外光停止照射后，由于9AC二聚體發生解聚，自發地恢復到單體狀態，晶體的各向異性也會恢復，從而重新實現光子的圓偏振分裂。

總結與展望

通過可逆的光化學反應在光致變色有機晶體填充的光學微腔中展示了光控的合成RD SOC。實驗觀察了在動量空間中光子RD SOC誘導的圓偏振分裂光子模式。通過施加外部紫外光，我們控制了引起折射率各向異性變化的分子二聚化。通過這種方式，我們實現了對正交線偏振模式能量的主動修正，使不同的腔光子模式發生共振。這項SOC的可逆工程為未來片上集成光子學和拓撲光子器件的實現提供了新的途徑，使我們能夠更好地操縱合成規范場。

光子的自旋場源于運動中微腔光子的自旋自由度與腔體的相互作用。各項異性光學材料和激子材料與微腔的結合使得光子自旋場的形式更為豐富，超出了TE-TM場的范圍。未來，人工操控光子自旋自由度和規范場，對于發展光子芯片、智能光學檢測器，微型全光器件等至關重要。我們正在深入研究這個方向，也在逐步搭設自己的原位表征平臺，希望將來能做出更多更好的工作。

心得與體會

創新點的選取是我在研究過程中的一大亮點。在整個微納光學研究領域中找到一個有待深入挖掘的新穎角度，不僅能夠吸引審稿人的眼球，也能夠為學術領域帶來新的思考和啟發。在我的文章中，我選擇用固體作為研究載體，基于光化學反應導致的分子異構化，最終用光場實現自旋軌道耦合的原位踩空。通過深入挖掘該領域的關鍵問題，成功地為現有研究提供了新的視角和解決方案。

參考文獻：

Rechcinska, K.; Krol, M.; Mazur, R.; Morawiak, P.; Mirek, R.; Lempicka, K.; Bardyszewski, W.; Matuszewski, M.; Kula, P.; Piecek, W.; Lagoudakis, P. G.; Pietka, B.; Szczytko, J. Engineering spin-orbit synthetic Hamiltonians in liquid-crystal optical cavities. Science 2019, 366, 727?730.

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作者介紹

廖清，首都師范大學教授。長期從事有機激光材料和微納晶器件研究，在有機增益材料的設計合成、微納晶結構的可控制備、激光性能調控、以及分子-微納結構-性能的關系等基本科學問題的探索方面取得了系列研究成果。

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