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利用甲烷(CH₄)制備的甲醇(CH₃OH)是一種多用途的能量載體和平臺分子，用于合成重要的大宗化學(xué)品，如烯烴和芳烴。然而，由于CH₄的鍵能(439.3 kJ mol^?1)和電離勢能(13.0 eV)較大，使得CH₄中第一個C-H鍵的斷裂比較困難。此外，由于剩余的C-H鍵容易被氧化，導(dǎo)致CH₄過氧化為二氧化碳(CO₂)，因此CH₃OH的選擇性是不可控的。此外，為了滿足綠色化學(xué)的要求，人們提出了在溫和條件下甲烷直接氧化為甲醇(DOMM)的方法，這個過程被稱為“圣杯”反應(yīng)，幾十年來一直處于學(xué)術(shù)和工業(yè)研究的前沿。

迄今為止，雙金屬PdAu合金是DOMM最有效的催化劑。然而，以前對PdAu合金的研究主要集中在零維(0D)納米粒子，這些納米粒子受到難以控制的結(jié)構(gòu)規(guī)則和隨機原子排列的影響，因此，建立清晰的PdAu催化劑的構(gòu)效關(guān)系和評估Pd和Au原子的作用是非常困難的。

基于此，廣東工業(yè)大學(xué)劉全兵、海南大學(xué)田新龍、鄧培林和中國科學(xué)院物理研究所谷林等使用電偶置換法調(diào)節(jié)超薄Pd_xAu_y納米片上Au原子的覆蓋率(Pd_xAu_y?NS)，并揭示了DOMM性能與Au原子覆蓋率之間的火山型性能-結(jié)構(gòu)關(guān)系。

實驗結(jié)果表明，優(yōu)化后的Pd₃Au₁?NS在70 °C時的CH₃OH產(chǎn)率達到147.8 mmol g^?1?h^?1，選擇性達到98%；在室溫下其CH₃OH產(chǎn)率為43.7 mmol g^?1?h^?1，選擇性為95%，表現(xiàn)出相當大的工業(yè)應(yīng)用潛力。此外，Pd₃Au₁?NS的產(chǎn)率和選擇性在10個循環(huán)中沒有降低，循環(huán)測試后其形貌和結(jié)構(gòu)沒有改變，證實了其優(yōu)異的穩(wěn)定性。

密度泛函理論(DFT)計算表明，材料所表現(xiàn)出的活性-Au原子覆蓋度火山型關(guān)系受到Pd_xAu_y?NS表面反應(yīng)觸發(fā)步驟和反應(yīng)轉(zhuǎn)化步驟的能壘控制。此外，采用積分晶體軌道哈密頓布居(ICOHP)方法測得的M-O鍵強度(即?OH自由基在催化劑表面的結(jié)合強度)與反應(yīng)觸發(fā)步驟和反應(yīng)轉(zhuǎn)化步驟的能壘高度相關(guān)，可作為一個有效的催化描述符(M-O ICOHP)。因此，通過M-O ICOHP與催化性能之間的火山型關(guān)系，解釋了Pd_xAu_y?NS上DOMM性能提高的原因。

綜上，該項研究不僅為深入研究了DOMM在PdAu合金上的反應(yīng)機理，而且為開發(fā)高性能的PdAu合金提供了可靠的模型。

Regulating Au coverage for the direct oxidation of methane to methanol. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-44839-6

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