苝二酰亞胺(PDI)是一種經典的多環芳烴,由剛性的芳香核和末端的酰亞胺基團組成,在有機電子領域得到了廣泛的研究,如有機太陽能電池、有機場效應晶體管( OFETs )、有機發光二極管( OLEDs )和有機光電探測器等。由于其出色的可見光吸收能力、熱穩定性、化學穩定性、化學修飾能力和多樣化的組裝結構,PDI在太陽能驅動的分解水,特別是析氧反應(OER)方面引起了相當大的興趣。PDI分子的平面共軛結構由電子高效的苝核和吸電子的酰亞胺基團組成,有利于載流子在光照下快速遷移。然而,由于短的激子擴散長度和高的激子結合能,其光生載流子的分離和遷移效率較低。因此,人們致力于提高有機半導體的電荷分離能力,如異質結結構、催化劑負載、超分子組裝和分子極性調控等。特別地,PDI通常在幾個皮秒內表現出光生載流子的快速復合,沒有足夠的時間來驅動催化反應。因此,有效的電荷分離策略對于提高PDI半導體的催化性能具有重要意義。
內建電場( BIEF )的產生和調制可以誘導界面空間電荷和能帶彎曲來分離電子和空穴,這將極大地有利于有效的電荷分布和催化性能的大幅提高。通過分子工程調控PDI衍生物的偶極矩,有利于增大內建電場,促進光生電荷載流子的分離。近期,汕頭大學的簡經鑫副教授通過設計連接基團的取向調控PDI聚合物的分子偶極矩,實現增強的內建電場和光電催化性能。



Yi-Jing Chen,?Jun-Zheng Zhang,?Dr. Zhi-Xing Wu,?Ying-Xin Qiao,?Lei Zheng,?Dr. Fentahun Wondu Dagnaw,?Prof.?Dr. Qing-Xiao Tong,?Dr. Jing-Xin Jian
文章的第一作者是汕頭大學的碩士研究生陳儀婧,通訊作者是簡經鑫副教授。本工作得到了國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、汕頭大學啟動基金等項目資助。
Angewandte Chemie International Edition
DOI:?10.1002/anie.202318224