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強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)在負(fù)載型金屬催化劑中被廣泛報道，它顯著地促進(jìn)了各種多相催化。SMSI的優(yōu)點(diǎn)之一是其改變了金屬和支撐物之間的界面，以促進(jìn)有效的電子轉(zhuǎn)移，同時在結(jié)構(gòu)上調(diào)節(jié)了活性位點(diǎn)，從而顯著地增強(qiáng)了活性。負(fù)載型金屬光催化劑是最典型的負(fù)載型金屬催化劑之一，廣泛應(yīng)用于懸浮態(tài)粉末基多相光催化分解水或CO₂還原反應(yīng)。與傳統(tǒng)的熱催化相反，光催化除了表面催化之外還涉及光吸收和光生載流體的分離。

目前已知負(fù)載的金屬具有促進(jìn)電荷分離和表面催化的功能，以及半導(dǎo)體載體與金屬催化劑之間的緊密界面對界面電荷分離和光催化活性非常有利。這促使人們想了解SMSI是否可以進(jìn)一步擴(kuò)展到負(fù)載型金屬光催化劑上，以促進(jìn)太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換。

基于此，中國科學(xué)院大連化物所章福祥課題組選擇Ir助催化劑和BiVO₄(BVO)半導(dǎo)體來構(gòu)建金屬/半導(dǎo)體載體界面，用于研究高度分散的Ir覆蓋層，以及Ir和BVO之間的SMSI效應(yīng)。研究人員首先通過XPS和FT-IR證實(shí)了Ir/BVO光催化劑中存在一個適中的SMSI，并且其能夠顯著促進(jìn)催化劑上電荷分離。

基于該結(jié)果，研究人員通過光誘導(dǎo)策略將Ir和IrO₂分別沉積在BVO的{010}和{110}晶面作為形成雙助催化劑體系(Ir(P.I.)/BVO-n)。由于Ir和IrO₂分別有助于電子轉(zhuǎn)移和空穴轉(zhuǎn)移，因此在光照射下BVO的{010}和{110}晶面間光生電子和空穴能夠有效分離，且{010}面上只有光生電子可用于還原，而{110}晶面上只有空穴用于氧化過程。

為驗(yàn)證Ir(P.I.)/BVO-n的光催化活性，研究人員以最優(yōu)的Ir(P.I.)/BVO-573作為析氧光催化劑(OEP)，ZrO₂修飾的TaON(ZrO₂/TaON)或MgTa₂O_6-xN_y/TaON異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為析氫光催化劑(HEP)，以及[Fe(CN)₆]^3-/4-為氧化還原離子構(gòu)建了Z型全分解水系統(tǒng)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在可見光和AM 1.5 G照射下，該系統(tǒng)循環(huán)多次而沒有發(fā)生明顯的活性衰減，表明光催化劑具有良好的光化學(xué)穩(wěn)定性。此外，該系統(tǒng)在420±10 nm處的最佳AQE為16.9%，相應(yīng)的STH為0.8%，這是可見光照射下的懸浮顆粒光催化Z型OWS系統(tǒng)中的最高值。綜上，該項(xiàng)研究證明SMSI可以用于促進(jìn)光生電荷分離和提高光催化OWS的性能，為構(gòu)建高效的負(fù)載型金屬光催化劑以應(yīng)用于能源和環(huán)境光催化領(lǐng)域提供了參考。

Efficient overall water splitting of a suspended photocatalyst boosted by metal-support interaction. Joule, 2024. DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.005

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