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基于中性水系電解液的水系鋰離子電池（ALIB）因其固有的高安全性、環(huán)境友好性、易于制造等諸多優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。然而，水分子極為有限的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（1.23 V vs. SHE，25 ℃，pH = 7，1 atm）和在超出窗口后負(fù)極界面處嚴(yán)重的析氫反應(yīng)（HER）嚴(yán)重限制了高壓（>1.5 V）水系電池的發(fā)展，從而限制了水系電池的能量密度。從現(xiàn)有的商業(yè)鋰離子電池中可知，抑制HER的有效策略是可以通過在負(fù)極表面處形成堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜來鈍化負(fù)電極而實(shí)現(xiàn)，因?yàn)閳?jiān)固的SEI保護(hù)層成功地阻擋了水分子與負(fù)極之間的相互接觸，有效地防止了連續(xù)的水分子的分解，這可以將水系電解液的電化學(xué)窗口擴(kuò)寬到水系電解液本質(zhì)的熱力學(xué)窗口約束之外。然而，與商業(yè)無水有機(jī)電解液相比，水系電解液要高效的構(gòu)建高質(zhì)量、穩(wěn)定的SEI卻更具挑戰(zhàn)性。

中國科學(xué)院物理研究所的索鎏敏研究員團(tuán)隊(duì)針對水系電池負(fù)極界面處難以高效地形成堅(jiān)固SEI膜的問題，提出了一種通過化學(xué)沉淀和電化學(xué)還原協(xié)同參與“時(shí)空同步”的構(gòu)建堅(jiān)固SEI的策略。通過向TiO₂負(fù)極中加入LiH₂PO₄作為成膜添加劑，根據(jù)H₂PO₄^–三級(jí)電離平衡移動(dòng)的原理，通過化學(xué)法在負(fù)極界面處捕獲HER產(chǎn)生的OH^–，并觸發(fā)H₂PO₄^–平衡向右偏移，并智能地生長在析氫活性位點(diǎn)，最終成功的在TiO₂負(fù)極表面構(gòu)建了一層穩(wěn)定的富Li₃PO₄的SEI保護(hù)層。

該工作主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)：

（1）基于“時(shí)空同步”策略，Li₃PO₄的形成不會(huì)額外的消耗來自正極的Li⁺和電子，更有效地阻止了負(fù)極界面處H₂的析出；

（2）Li₃PO₄是目前為止在水系電解液中最為穩(wěn)定的SEI組成成分，而且具有較為理想的鋰離子輸運(yùn)性能；

（3）富Li₃PO₄?SEI的構(gòu)建擺脫了水系電解液濃度的束縛，降低了高電壓水系鋰離子電池所需要的水系電解液鹽濃度的閾值（10m LiTFSI）。

組裝的Ah級(jí)軟包電池平均輸出電壓大于2.1 V，可釋放出 50.7 Wh/kg 的能量密度。此外，軟包全電池還表現(xiàn)出了良好的循環(huán)性能，在1C的電流密度下經(jīng)過400次的充放電循環(huán)后仍可以保持73.8%的容量，同時(shí)庫侖效率高達(dá)99.5%。Ah級(jí)軟包電池在400次的充放電循環(huán)期間表現(xiàn)出了約90%的高平均能量效率，這滿足國家對高效儲(chǔ)能的要求（>85%）。由于使用廉價(jià)的TiO₂和LiMn₂O₄作為電極材料，電解液濃度也降低到了傳統(tǒng)高濃度鹽電解液的一半以下。結(jié)合這些因素，具有高電壓和高能量密度的LMO//TiO₂@5%LHPO全電池的價(jià)格無疑將會(huì)大幅度的降低。此外，Ah級(jí)軟包電池具有優(yōu)越的安全性能。在鉆孔測試中，該電池能夠在放電過程中保持風(fēng)扇連續(xù)工作，而不會(huì)出現(xiàn)過去困擾非水鋰離子電池的任何安全問題，如發(fā)生火災(zāi)、爆炸或釋放有毒煙霧等。

論文信息

Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li₃PO₄-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries

Dr. Xiangzhen Zhu,?Dr. Zejing Lin,?Dr. Jingning Lai,?Dr. Tianshi Lv,?Ting Lin,?Dr. Hongyi Pan,?Jingnan Feng,?Dr. Qiyu Wang,?Shuai Han,?Prof. Renjie Chen,?Prof. Liquan Chen,?Prof. Liumin Suo

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202317549

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