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▲第一作者：張俊? 教授??

通訊作者：Hitoshi Miyasaka 教授??

通訊單位：日本東北大學(xué)??

論文DOI：JACS: 10.1021/jacs.3c08583

Angew: 10.1002/anie.202312205

近日，武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院的張俊教授聯(lián)合日本東北大學(xué)金屬材料研究所的Hitoshi Miyasaka教授以及大阪大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程系的Yasutaka Kitagawa教授團(tuán)隊(duì)提出一種“富電子設(shè)計(jì)策略”，通過(guò)構(gòu)筑一系列多電子轉(zhuǎn)移型多孔分子磁體，成功利用二氧化碳（CO₂）來(lái)調(diào)控這些磁體的電子/自旋態(tài)。實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了亞鐵磁體居里溫度的可逆轉(zhuǎn)換和創(chuàng)磁現(xiàn)象?順磁體向亞鐵磁和反鐵磁的可逆轉(zhuǎn)換。這一系列成果分別發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）和《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.）。

磁性材料與我們的生活緊密相連，是現(xiàn)代工業(yè)和科技發(fā)展的關(guān)鍵支撐材料。與傳統(tǒng)磁體不同，分子基磁性材料可以在分子層面進(jìn)行精細(xì)設(shè)計(jì)和構(gòu)筑，有望在高密度數(shù)據(jù)存儲(chǔ)和量子計(jì)算等領(lǐng)域引領(lǐng)技術(shù)革新。多孔磁體，作為一類(lèi)兼具化學(xué)多孔性和物理磁性的分子基磁性材料，能夠通過(guò)吸附客體分子（溶劑或氣體等）調(diào)控其電子結(jié)構(gòu)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)磁性的精確調(diào)控。其中，氣體分子因其快速吸脫附和低結(jié)構(gòu)損傷等特性，成為調(diào)控其磁學(xué)性能的有力手段。然而，氣體與多孔磁體之間的相互作用通常較弱，產(chǎn)生的磁性變化并不顯著。因此，如何自下而上設(shè)計(jì)和精確控制多孔分子磁體的結(jié)構(gòu)，以實(shí)現(xiàn)自旋構(gòu)型的精準(zhǔn)調(diào)控和多樣化的磁相轉(zhuǎn)換，是一項(xiàng)重要的科學(xué)挑戰(zhàn)。

張俊教授長(zhǎng)期從事氧化還原型多孔磁體的構(gòu)筑及其物理性能調(diào)控，專(zhuān)注于客體分子實(shí)現(xiàn)配合物磁學(xué)、電學(xué)、光學(xué)性能的功能轉(zhuǎn)換。從電子結(jié)構(gòu)的角度出發(fā)，構(gòu)筑了一系列電子轉(zhuǎn)移型多孔磁體，提出了主體上電子轉(zhuǎn)移（J. Am. Chem. Soc.?2018,?140, 5644.?Angew. Chem. Int. Ed.?2019,?131, 7429.?J. Am. Chem. Soc.?2021,?143, 7021）、主–客體電子轉(zhuǎn)移（Angew. Chem. Int. Ed.?2022, e202115976）以及主–客體自旋耦合（Nature Commun.?2018,?9, 5420）等一系列機(jī)理，實(shí)現(xiàn)了磁相的可逆轉(zhuǎn)換。前期工作中，該團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了利用CO₂改變多孔磁體的長(zhǎng)程磁有序現(xiàn)象，實(shí)現(xiàn)單電子轉(zhuǎn)移型多孔磁體的消磁切換?亞鐵磁體轉(zhuǎn)換為順磁體（Nat. Chem., 2021,?13, 191）。然而，迄今為止關(guān)于如何進(jìn)行多孔磁有序的定向設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)氣體精準(zhǔn)調(diào)控多樣化磁相轉(zhuǎn)換，仍然缺乏指導(dǎo)原則和理論支撐。

針對(duì)上述挑戰(zhàn)，張俊教授聯(lián)合日本研究小組提出一種 “富電子設(shè)計(jì)策略”，用于指導(dǎo)設(shè)計(jì)合成多電子轉(zhuǎn)移型多孔磁體。該團(tuán)隊(duì)首先合成了1+δe^?（0＜δ＜1）轉(zhuǎn)移型多孔磁體，該多孔磁體表現(xiàn)出亞鐵磁性質(zhì)（居里溫度T_C?= 65 K）。當(dāng)吸附CO₂后，電子轉(zhuǎn)移數(shù)由1+δe^?變?yōu)?e^?，T_C發(fā)生了明顯變化（T_C?= 100 K）。該研究表明在維持富電子多孔磁體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的同時(shí)，CO₂的吸附有效抑制電子轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了T_C的可逆轉(zhuǎn)換。該成果近期發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.），并被選為“熱點(diǎn)論文”（Hot paper）。

“富電子設(shè)計(jì)策略”還可以被應(yīng)用于設(shè)計(jì)和合成具有順磁行為的2 e^?轉(zhuǎn)移型多孔磁體。吸附CO₂后，Ru(II)二聚體電子態(tài)也由Ru₂^II,III轉(zhuǎn)變?yōu)镽u₂^II,II，電子轉(zhuǎn)移數(shù)由2e^?變?yōu)?e^?，實(shí)驗(yàn)上成功觀測(cè)到了順磁體和反鐵磁體之間的轉(zhuǎn)換。這項(xiàng)研究展示了首例CO₂誘導(dǎo)創(chuàng)磁的研究，其成果近期發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.）。

該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、日本學(xué)術(shù)振興會(huì)科學(xué)基金、日本東北大學(xué)E-IMR項(xiàng)目等基金的支持。

成果（一）

Wataru Kosaka, Yoshie Hiwatashi, Naoka Amamizu, Yasutaka Kitagawa, Jun Zhang, Hitoshi Miyasaka*,?Densely Packed CO₂?Aids Charge, Spin, and Lattice Ordering Partially Fluctuated in a?Porous Metal-Organic Framework Magnet.?Angew. Chem. Int. Ed.?2023, e202312205.

DOI: 10.1002/anie.202312205

URL: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312205

成果（二）

Jun Zhang, Wataru Kosaka, Qingxin Liu, Naoka Amamizu, Yasutaka Kitagawa, and Hitoshi Miyasaka*,?CO₂-Sensitive Porous Magnet: Antiferromagnet Creation from a Paramagnetic Charge-Transfer Layered Metal-Organic Framework.?J. Am. Chem. Soc.?2023, doi.org/10.1021/jacs.3c08583

DOI: 10.1021/jacs.3c08583

URL: https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.3c08583

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