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利用新能源電力將二氧化碳轉化為高值化學品有望同時實現減碳和電力消納的雙重目標。近年來，甲酸因其較高的經濟價值以及在工業、燃料電池及儲氫領域的廣泛應用，在CO₂電化學還原眾多產物中備受關注。但在電解工況條件下，電極界面瞬變、電場不均以及pH梯度等問題將導致明顯電壓抖動。因此，開發寬電位窗口內穩定高效制取甲酸技術具有重要意義。

近日，華東理工大學的張玉教授和香港科技大學的邵敏華教授合作，通過在鉍基催化劑表面引入L-組氨酸分子，有效增強了CO₂局域吸附和活化能力，克服了高催化活性和高甲酸選擇性難以兼顧的挑戰，實現了在超寬電位范圍（-0.1 ~ -1.8 V vs. RHE）內高選擇性地制取甲酸鹽（FE_Formate>90%）。

此外，該工作所報道的催化劑因其優異的CO₂吸附能力，即使在低CO₂濃度（20 vol.%）供應的情況下，仍能在-0.2 ~ -1.0 VRHE的寬電位范圍內保持90%的甲酸鹽選擇性。原位紫外光譜方法表明該催化劑具有較低的過電位（-0.05 V vs. RHE）.

原位衰減全反射紅外光譜（ATR-IR）及原位拉曼技術證明了該催化劑對CO₂優異的吸附及活化能力，揭示了CO₂局域富集策略對于高效制取甲酸鹽的增強機制。該工作為開發工業煙道氣CO₂捕集-轉化一體化技術提供了新的思路。

論文信息

Enhancing Local CO₂?Adsorption by L-histidine Incorporation for Selective Formate Production Over the Wide Potential Window

文章的第一作者是華東理工大學的博士生李億程和香港科技大學的Ernest Pahuyo Delmo博士

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202313522

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