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水分子作為地球上儲量豐富、環境友好的一類資源，能夠以氫原子、氧原子或者羥基的形式參與反應轉化成高附加值化學品。然而，由于水分子的熱力學穩定狀態，其在溫和條件下的轉化利用仍然是一個嚴峻的挑戰。雙原子催化劑（DACs）既繼承了單原子催化劑（SACs）獨特的電子結構和可調控的配位環境等優點，又能夠利用兩種相鄰的活性位點實現互補功能和協同作用使活性位點與反應中間體之間的結合能發生變化，有望作為理想的研究平臺來調整水活化的反應途徑，控制活性中間體的形成。

近日，中國科學院蘭州化學物理研究所的崔新江研究員和趙培慶研究員制備了一種具有明確結構的Cu?Co雙單原子催化劑（CuCo-DAC），促進了硅烷氧化過程中水的活化，其性能優于單原子Cu/Co催化劑（Cu/Co-SAC）。通過巧妙地將催化劑結構從SACs轉變為DACs改變了水活化路徑，在CuCo-DAC體系中水分子解離成具有低活化勢壘的H*和OH*物種，而Cu/Co-SAC體系中水分子作為親核試劑直接參與反應。

利用HAADF-STEM能夠觀察到許多原子對的存在，原子間距在2.4 ± 0.3 nm，說明成功制備了CuCo原子對。通過比較Cu-SAC、CuCo-DAC和相關標樣的X射線吸收近邊結構譜（XANES）的結果發現，CuCo-DAC中的Cu比Cu-SAC中的Cu表現出缺電子的性質，而CuCo-DAC中的Co表現出富電子的性質，這和XPS一致，表明了Cu?Co原子之間的鍵合和電子轉移。對擴展X射線吸收精細結構譜（FT-EXAFS）分析發現，CuCo-DAC在第一殼層和第二殼層各觀察到一個峰，這分別歸因于Cu/Co?N鍵和Cu?Co鍵。而Cu/Co-SAC的FT-EXAFS譜圖中，只觀察到歸因于Cu/Co?N鍵的峰。CuCo-DAC的EXAFS小波變換同樣觀察到Cu/Co?N鍵和Cu?Co鍵的存在。

理論計算研究表明，CuCo-DAC體系和Cu/Co-SAC體系經歷了不同的反應機制。在CuCo-DAC體系中水分子解離成具有低活化勢壘的H*和OH*物種，水的活化是反應決速步。而Cu/Co-SAC體系中水分子作為親核試劑直接參與反應，氫氣生成是反應決速步。該工作不僅合成了一種雙原子催化劑，而且結合實驗和理論計算為水的活化提供了新的見解。

論文信息

Water Activation Triggered by Cu?Co Double-Atom Catalyst for Silane Oxidation

Liping Zhang,?Dr. Teng Li,?Dr. Xingchao Dai,?Jian Zhao,?Dr. Ce Liu,?Dr. Dongcheng He,?Dr. Kang Zhao,?Prof. Peiqing Zhao,?Prof. Xinjiang Cui

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202313343

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