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有機(jī)長(zhǎng)余輝（LPL）材料具有長(zhǎng)的發(fā)光壽命、豐富的激發(fā)態(tài)性質(zhì)和良好的加工性能等優(yōu)點(diǎn)，在數(shù)據(jù)加密、生物成像、傳感器和信息存儲(chǔ)等方面應(yīng)用前景廣闊。為了獲得高效的有機(jī)LPL材料，需要考慮兩個(gè)關(guān)鍵因素：（i）增強(qiáng)自旋-軌道耦合（SOC）效應(yīng)，提高單重態(tài)激發(fā)態(tài)（S₁）到三重態(tài)激發(fā)態(tài)（T₁）的系間竄越（ISC）速率;（ii）抑制三重態(tài)激發(fā)態(tài)的非輻射失活過(guò)程。通過(guò)引入重原子來(lái)增大SOC，促進(jìn)LPL形成是常見(jiàn)的設(shè)計(jì)策略。然而，重原子的引入在增大SOC的同時(shí)，也會(huì)促進(jìn)T1到基態(tài)S0的輻射失活，使發(fā)光壽命變短。因此，目前報(bào)道的LPL材料主要是利用重原子效應(yīng)較弱的鹵素原子，基于過(guò)渡金屬配合物的LPL材料還未見(jiàn)報(bào)道。

近日，中國(guó)科學(xué)院理化技術(shù)研究所陳勇研究員團(tuán)隊(duì)與深圳大學(xué)李凱副教授、北京師范大學(xué)崔剛龍教授合作，設(shè)計(jì)合成了一類基于金屬配合物主客體體系的LPL材料，通過(guò)將金(I)卡賓配合物摻雜到含硼的主體分子中實(shí)現(xiàn)了高效的LPL。R-DPXZAu/DOBA（1：100）體系在室溫下具有高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（> 57%）和長(zhǎng)的余輝壽命（約42毫秒），這是首例基于過(guò)渡金屬配合物主客體體系的長(zhǎng)余輝發(fā)光材料。此外，通過(guò)在客體分子上引入手性結(jié)構(gòu)單元，賦予了該體系圓偏振發(fā)光的特性，這為開(kāi)發(fā)多功能長(zhǎng)余輝材料提供了新的思路。

結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果表明，主體和客體之間形成了具有電荷轉(zhuǎn)移特征的激基復(fù)合物。在沒(méi)有重原子存在的情況下，DPXZ/DOBA體系表現(xiàn)出熱活化延遲熒光發(fā)射。在R-DPXZAu/DOBA（1：100）體系中，金的重原子效應(yīng)促進(jìn)了主體分子DOBA聚集態(tài)三重態(tài)激子（T₁*）的產(chǎn)生，T₁*通過(guò)電子交換過(guò)程轉(zhuǎn)換為R-DPXZAu/DOBA激基復(fù)合物的電荷轉(zhuǎn)移態(tài)，最終實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)壽命的發(fā)光。該工作表明，通過(guò)對(duì)激發(fā)態(tài)的精準(zhǔn)調(diào)控，過(guò)渡金屬配合物也能用于有機(jī)長(zhǎng)余輝材料。

論文信息

Long-Persistent Circularly Polarized Luminescence from a Host-Guest System Regulated by the Multiple Roles of a Gold(I)-Carbene Motif

Fei-Hu Yu,?Rui Jin,?Dr. Xiaoyong Chang,?Dr. Kai Li,?Prof.?Dr. Ganglong Cui,?Prof.?Dr. Yong Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202312927

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