背景介紹
研究方法
成果簡介
具體結果包括:(1)合成了具有不同形貌的各種金鈀合金納米線;形貌表征顯示五種不同形貌的納米線分別為具有島狀結構的“SK”型合金納米線、逐層沉積的“FM”型合金納米線、具有螺旋形貌的螺旋合金納米線、“麻花”型合金納米線束以及折線納米環。(2)對各種不同納米線的晶格結構進行了表征,其中,SK和FM型合金納米線依舊延續了超細金納米線原始的fcc晶格結構,但晶格間距相較于金納米線都表現出了一致的晶格收縮,表明金與鈀原子之間存在著相互擴散并形成了合金;在螺旋型和麻花型的金鈀合金納米線中,晶格結構發生了高度扭曲,不再是原先的fcc晶格結構。(3)通過調節還原劑L-抗壞血酸以及表面配體油胺的濃度,探究了各種不同合金納米線的形成機理。證實了隨著金屬沉積速率的降低,鈀的沉積模式逐漸從島狀沉積(SK)轉變為逐層沉積(FM),再到非傳統的扭轉模式。超細納米線中,表層金屬的沉積會影響金鈀原子的擴散以及對應的納米線扭轉和形貌變化。(4)所有不同種類的合金納米線都表現出了優于商業Pd/C和Pt/C的ORR和EOR活性,其中SK型金鈀合金納米線表現出了最佳的催化活性與穩定性,而金納米螺旋線具有很好的ORR穩定性。
圖文導讀
圖1 (a)超細金納米線和(b)金納米環的TEM圖像;(c)FM Au-Pd合金納米線,(d)SK Au-Pd合金納米線,(e)納米繩,(f)麻花和(g)具有隨機彎曲或彎曲段的納米環的TEM圖像;標尺:20 nm。
圖2 (a)SK Au-Pd合金納米線,(b)FM Au-Pd合金納米線,(c)納米繩和(d)具有隨機彎曲或彎曲段的納米環的HRTEM圖像。插圖是所選區域的FFT圖像。(e-h)HAADFSTEM圖像和相應的EDS映射結果對應于(a-d)。
圖3 不同油胺和還原劑濃度下Au-Pd合金納米線的透射電鏡圖像;比例尺:50 nm。
圖4 (a-f)SK Au-Pd合金納米線、FMAu-Pd合金NWs、Au-Pd納米繩子、商業Pt/C和Pd/C對ORR的電催化性能。(a)不同催化劑在O2飽和的0.1 M KOH電解液中的極化曲線;(b)不同催化劑的半波勢和質量活性;(c-f)各種不同催化劑以及商業Pt/C和商業Pd/C在10000次電位循環前后的ORR極化曲線。(g-i)各種不同納米線以及商業Pt/C和Pd/C對EOR的電催化性能。(g)不同催化劑在N??飽和1M NaOH和1M乙醇電解液中的CV曲線。(h)不同催化劑的質量和比活度。(i)不同催化劑在0.968 V(相對于RHE)下的計時安培圖。
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