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伴隨鋰離子電池市場的繁榮與擴張，廢舊電池的資源化回收利用受到越來越多的關注。傳統(tǒng)的回收方法主要集中在高價值過渡金屬的提取，對日益匱乏的鋰資源缺乏足夠的重視。此外，嵌鋰態(tài)負極本征的高反應活性帶來的安全性問題也使鋰的回收存在較大的挑戰(zhàn)。因此，安全、高效、環(huán)境友好的新型鋰回收技術的開發(fā)對于廢舊電池的資源化利用、鋰電池的閉環(huán)綠色發(fā)展具有重大而深遠的意義。

近日，中國科學院化學研究所郭玉國研究員團隊提出了一種利用電位可控的氧化還原對實現(xiàn)廢舊電池中鋰的安全高效提取的策略。考慮到與活性鋰反應的安全性，巧妙選擇電位可控的非質(zhì)子類化合物多環(huán)芳烴（PAHs）作為提取劑，通過優(yōu)化條件下PAHs溶液實現(xiàn)了接近100%的鋰提取效率。同時，提鋰溶液可直接作為鋰化試劑用于負極預鋰或廢舊正極直接再生。這種策略實現(xiàn)了廢舊電池中鋰的高效回收和再利用。

通過對溶質(zhì)、溶劑、反應條件的優(yōu)化，廢舊電池中的活性鋰被全部提取到溶液中，實現(xiàn)“提鋰降活”的效果。電子順磁共振結果證實了回收產(chǎn)物是化學穩(wěn)定的Li-PAHs復合物。進一步回收負極中殘留的鋰鹽，最終總的回收產(chǎn)率達到99.5%。

利用變溫XRD模擬浸出反應，石墨（002）峰的偏移表明鋰離子自發(fā)從石墨中脫出與PAHs反應形成Li-PAHs復合物。另一方面，核磁共振進一步揭示了溶劑化結構對反應動力學的影響。長鏈醚相對較弱的溶劑化能力和較大的空間位阻有利于PAHs脫溶劑化過程，并加強離子之間的相互作用，從而加速鋰的提取。

Li-PAHs溶液保留較強的還原性，是一種高效穩(wěn)定的鋰化試劑。將其用于廢舊正極的直接再生，常溫常壓下Li⁺即可自發(fā)由Li-PAHs溶液向廢舊LFP內(nèi)部遷移，同時修復Li-Fe反位缺陷。再生后的LFP表現(xiàn)出與新材料接近的容量和循環(huán)穩(wěn)定性。另一方面，提鋰溶液還可以被用于負極預鋰化，提高硅基負極首圈庫倫效率。

郭玉國研究員團隊基于構效關系設計具有不同氧化還原電位的多環(huán)芳烴，實現(xiàn)了廢舊電池中負極安全高效提鋰。可定制化的Li-PAHs產(chǎn)物在堿金屬電池、有機合成、藥物研發(fā)等領域均有廣闊的應用前景。這一策略實現(xiàn)了鋰資源的閉環(huán)回收利用，避免了污染排放，為電池回收的可持續(xù)發(fā)展提供了新思路。

論文信息

Potential Controllable Redox Couple for Mild and Efficient Lithium Recovery from Spent Batteries

Xin Chang,?Min Fan,?Boheng Yuan,?Chao-Fan Gu,?Wei-Huan He,?Chen Li,?Xi-Xi Feng,?Prof. Sen Xin,?Dr. Qinghai Meng,?Prof. Li-Jun Wan,?Prof. Yu-Guo Guo

文章的第一作者是常昕和范敏博士，通訊作者是孟慶海副研究員和郭玉國研究員

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202310435

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