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將CO₂電還原為高附加值燃料或通用化學品是實現碳中和目標的有效途徑。電化學轉化CO₂為CO因其在技術和經濟上的可行性被廣泛研究。但在這個轉化過程中如何實現穩定*COOH中間體的同時略微降低*CO的親和力是提高電化學CO₂還原反應（eCO₂RR）效率的關鍵和難點。在先前研究的基礎上中山大學的廖培欽教授團隊發現，降低催化劑的功函數（WF）或許是穩定*COOH中間體的另一種有效策略。在眾多降低材料WF的方法中，陽離子在材料表面的吸附是相對簡單并且可逆的。堿性有機官能團(如烷基胺、苯胺、吡啶、唑等)在酸性條件下質子化是一種普遍現象，同時伴隨著電荷密度的輕微降低。

近日，中山大學的廖培欽教授團隊報道了一個穩定的含有咪唑基團的共價有機框架（PcNi-im）作為eCO₂RR生產CO的新型電催化劑。研究發現，PcNi-im在強酸性的條件（pH≈1）下不僅表現出比近中性條件更高的CO法拉第效率（~100%），而且CO分電流密度從258增加到了320 mA cm^?2。此外，PcNi-im在250 mA cm^?2的電流密度下連續工作10小時，沒有觀察到明顯的性能衰減。

溶劑化效應在催化反應中起著重要作用，但在電化學CO₂還原反應中卻鮮少有人研究和關注。作者進一步通過理論計算揭示了反應機理。結果表明在酸性介質中，共價有機骨架上的咪唑基團可以質子化形成咪唑陽離子，降低了金屬活性中心的表面功函和電荷密度，使得CO中毒效應減弱，穩定了關鍵中間體*COOH，從而加快催化反應速率。

該工作揭示了溶劑效應在eCO₂RR中的重要性，為今后設計合成高效的eCO₂RR電催化劑提供了一條可行的途徑。

論文信息

Self-Accelerating Effect in a Covalent–Organic Framework with Imidazole Groups Boosts Electroreduction of CO₂?to CO

Meng-Di Zhang,?Jia-Run Huang,?Dr. Wen Shi,?Prof. Pei-Qin Liao,?Prof. Xiao-Ming Chen

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202308195

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