老熟女毛茸茸浓毛,免费的视频网站,永久免费观看美女裸体的网站

在氧化還原條件下，金屬納米粒子(NPs)與氧化物載體之間的相互作用是催化劑中普遍存在的現(xiàn)象，也是金屬-載體強(qiáng)相互作用(SMSI)效應(yīng)的基礎(chǔ)。最近有研究報(bào)道了吸附物種有助于金屬和氧化物表面的動(dòng)態(tài)演變。因此，反應(yīng)環(huán)境誘導(dǎo)的原位結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)和活性粒子重構(gòu)在多相催化領(lǐng)域引起了人們的廣泛關(guān)注。

最常見(jiàn)的現(xiàn)象是在H₂下的退火過(guò)程中還原形成金屬狀態(tài)或燒結(jié)形成較大的NPs，這些原位轉(zhuǎn)化可能導(dǎo)致催化劑活化或失活。環(huán)境化學(xué)勢(shì)和催化劑組分之間的相互作用或內(nèi)聚力是催化劑組分變化及其動(dòng)力學(xué)的兩個(gè)控制因素。即使這些效應(yīng)已經(jīng)確立，它們?cè)诖呋瘎┰O(shè)計(jì)策略中的應(yīng)用仍然受到限制。特別是，沒(méi)有專(zhuān)門(mén)的研究來(lái)確定如何利用這些概念來(lái)促進(jìn)金屬納米粒子的氧化物載體的表面催化性能。

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化物所劉岳峰和中國(guó)科學(xué)院山西煤化所劉星辰等證明了當(dāng)TiO₂納米顆粒在H₂預(yù)處理期間自發(fā)分散在MnO_x表面上，而不是遷移到活性金屬納米顆粒(如Ru，Pt或Pd)的表面時(shí)，CO₂還原為CO可以顯著增強(qiáng)。

與不含TiO₂的Ru/MnO_x催化劑相比，高度分散的TiO_x物種在MnO表面形成了豐富的氧化物-氧化物界面，有利于Ru金屬中活性H物種的傳輸(H溢出)，同時(shí)不損失Ru的初始分散度。這種效應(yīng)促進(jìn)了CO₂還原為CO(逆水煤氣變換(RWGS))，這是CO₂轉(zhuǎn)化為高價(jià)值化學(xué)品的關(guān)鍵中間反應(yīng)。

Ru/(TiO_x)MnO催化劑(Ru/Ti/Mn)表現(xiàn)出較高的CO生成速率(是不含TiO_x的Ru/MnO催化劑的3.3倍)和優(yōu)異的CO選擇性(>99%)，其性能優(yōu)于文獻(xiàn)報(bào)道的其它負(fù)載型貴金屬催化劑。Ru/Ti/Mn催化劑的高性能主要是由于載體表面H的快速傳輸積累了更多的活性H物種，這些活性H物種參與了后續(xù)與吸附的CO₂的反應(yīng)。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，TiO₂的彌散作用形成了大量的TiO₂/MnO界面，顯著降低了H輸運(yùn)勢(shì)壘。因此，TiO₂在MnO表面的原位結(jié)構(gòu)演變(再分散)為氫化過(guò)程提供了氫輸運(yùn)通道。綜上，該項(xiàng)工作為通過(guò)原位生成氧化物-氧化物界面作為氫物種傳輸通道設(shè)計(jì)新型選擇性加氫催化劑提供了新思路。

Generation of Oxide Surface Patches Promoting H-spillover in Ru/(TiO_x)MnO Catalysts enables CO₂?Reduction to CO. Nature Catalysis, 2023. DOI: 10.1038/s41929-023-01040-0

97人妻一区二区精品免费,好男人社区www在线官网,办公室娇喘的短裙老师在线视频,亚州精品久久久久久久久