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Angew. Chem. :碳基富勒烯二維網絡用于光催化純水分解制備氫氣和過氧化氫2023-11-05
太陽能驅動的水分解產氫是解決能源危機和環境污染問題的一種清潔和可持續的策略,但是水氧化反應動力學緩慢,空穴犧牲劑的使用又增加了成本,造成了光生空穴的浪費,這在經濟上和環境上都是不利的。為此開發新型高效的純水分解光催化劑具有重要意義。

近期,鄭健和合作者報道了一種二維單層共價連接的富勒烯(C60)網絡,其具有較大的表面積和眾多的活性位點,高結晶度,以及優異的穩定性(Nature 2022, 606, 507-510)。理論計算也表明,這種二維C60網絡潛在的光催化水分解活性。

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近日,中國科學技術大學杜平武教授團隊成功合成了少層C60網絡,并首次發現其具有將純水分解為H2和H2O2的光催化性能;而且,在在光催化過程中,不需要添加任何的犧牲劑。相比之下,塊狀的聚合物C60(Mg4C60)晶體在純水中同樣的條件下并未展現出光催化全分解水的活性。

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少層C60網絡呈現納米片的結構,與塊狀的Mg4C60相比,少層C60納米片展現了高效的電荷轉移和分離過程,使得少層C60納米片具有良好的光催化性能,作者通過能帶位置的研究進一步證實了少層C60納米片具有光催化純水分解成H2和H2O2的能力。

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在最優條件下,少層C60納米片的光催化純水分解產H2和H2O2速率分別能達到91和116 μmol g-1?h-1,并表現出良好的穩定性。這項工作為二維碳材料光催化劑的設計提供了見解,而且展現了二維富勒烯基半導體在太陽能水分解方面的潛在應用。

文信息

Few-Layer Fullerene Network for Photocatalytic Pure Water Splitting into H2?and H2O2

Taotao Wang, Li Zhang, Jinbao Wu, Muqing Chen, Shangfeng Yang, Yalin Lu, Pingwu Du*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202311352

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