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電化學水分解制高純度氫氣被認為是解決全球能源需求和環境惡化問題的有效途徑。在電解水過程中，陽極析氧反應(OER)涉及熱力學上坡反應和緩慢的質子偶合電子轉移反應動力學，這嚴重限制了水分解產氫的效率。目前，貴金屬Ir/Ru基催化劑仍是最先進的OER催化劑，但它們的稀缺性和高成本限制了其實際應用。

過渡金屬氧化物，(含氧)氫氧化物，碳化物，磷化物和硫化物顯示出替代貴金屬催化劑的巨大潛力，但是，盡管人們做了大量的努力，非貴金屬基電催化劑仍然不能滿足工業應用的嚴格要求。因此，制定合理的策略，以實現構建高效的過渡金屬OER催化劑具有重要意義。

近日，中國海洋大學黃明華課題組設計了一系列Ni/Co離子與對苯二甲酸(H₂BDC)配位的雙金屬金屬有機框架(Ni_xCo_y-BDC)，通過改變金屬中心(Ni/Co)的比例可以實現非晶態結構，并將其作為研究結構-活性關系(SAR)的模型催化劑。Ni_xCo_y-BDC的非晶結構不僅可以增加活性位點數量，而且可以促進局部電子的重新分布，從而優化電子結構，有助于提高OER活性。

同時，研究人員在中間體結合能(ΔGOH*/O*/OOH*)和催化OER活性之間建立了SAR，即定量的火山形關系，d帶中心模型進一步證明了這種相關性。其中，OER活性可以通過Ni/Co原子的3d軌道與反應中間體(OH*，O*和OOH*)的O 2p軌道之間的耦合來調控，位于火山頂附近的無定形Ni₈Co₂-BDC具有接近最佳的氧相關中間體的結合能，從而導致低過電位，優化的反應動力學和對OER的長期穩定性。

具體而言，最優的Ni₈Co₂-BDC在1.0 M KOH溶液中達到10 mA cm^?2的電流密度過電位僅為274 mV，Tafel斜率為73.1 mV dec^?1，性能優于最先進的RuO₂催化劑。此外，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續運行48小時而沒有發生明顯的活性下降，并且穩定性測試后材料的非晶形結構仍然保持，表明Ni₈Co₂-BDC具有優異的穩定性。

總的來說，該項工作為非定量晶態MOF催化劑的結構-化學活性關系提供了新的思路，強調了對催化活性與中間體吸附能或電子相互作用之間關系的理解，為設計高性能的非晶態MOF催化劑提供了理論指導。

Amorphization Engineering of Bimetallic Metal-Organic Frameworks to Identify Volcano-Type Trend toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials,?2023. DOI: 10.1002/adfm.202304380

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