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本工作關注一個看似簡單的問題：哪些因素影響水的電解反應，即水的析氫、析氧反應。水的析氫、析氧反應的電勢界定了水系電池中電解質溶液的可利用電化學窗口。通常認為水分子的O-H共價鍵強度是水系電解液電化學穩定性的決定因素。本工作認為這樣的看法并不全面。一個電化學反應的電勢應該決定于一個能量差；它是反應物和產物之間的自由能之差。這里電解的反應物是水。當然水分子的O-H共價鍵越強，它越穩定，從而水系電解液的電化學窗口就愈寬。但是常常被忽視的是：在水的電解反應中，析氫的產物不只是氫氣，還有溶劑化的氫氧根離子；同樣析氧的產物不只是氧氣還有溶劑化的質子。氣體析出便離開溶液體系，所以無論溶液是怎樣的化學環境，都不會影響氣體產物的自由能。但是電解液的化學環境對于氫氧根和質子的溶劑化熱會有很大的影響。那么什么樣的化學環境不利于這些離子的溶劑化呢？如果找到了這樣的化學環境，就可以通過設計去拓展水系電解液的穩定性窗口。

美國俄勒岡州立大學紀秀磊教授，方翀教授，和美國加州大學河濱分校的P. Alex Greaney教授報道了共晶水溶液的電化學窗口從室溫下的 1.74 V增加至 –78 °C下的 3.03 V，并且提出了新的拓展水系電解液電化學窗口的洞見：即當電解液中化學環境不利于氫氧根、質子的溶劑化時，水溶液的電化學穩定窗口會拓寬。

表征結果包括飛秒受激拉曼光譜 (FSRS)、核磁共振光譜 (NMR) 和分子動力學 (AIMD) 模擬表明25% LiCl溶液中水的 O-H 共價鍵在 –78 °C時并未增強，并且似乎減弱了。因此，在低溫條件下擴寬的電化學穩定性窗口不能用O-H鍵強度的傳統觀點來解釋。作者發現將 25 % LiCl 冷卻至 –78 °C 會改變電解質的局部溶劑化結構：(1) 鋰離子的配位殼出現部分脫水，(2) 為 Li⁺–Cl^–?配對加強，(3) 水中的氫原子與氯離子的結合更加緊密。這些變化不利于氫氧根和質子的溶劑化。我們對含有氫氧根和質子的電解質的 AIMD 模擬強化了這一結論。

為了展示25% LiCl水系電解質低溫條件下的穩定性，我們使用這個電解質在–78 °C展示了由LiMn₂O₄?正極和 CuSe 負極組成的全電池水系鋰離子電池。其基于電極質量的能量密度達到的 109 Wh/kg。這些結果顯示了水系電池在極地和空間探索任務中的潛力。

論文信息

Strengthening Aqueous Electrolytes without Strengthening Water

Dr. Longteng Tang,?Dr. Yunkai Xu,?Weiyi Zhang,?Yiming Sui,?Alexis Scida,?Sean R. Tachibana,?Mounesha Garaga,?Sean K. Sandstrom,?Nan-Chieh Chiu,?Prof. Kyriakos C. Stylianou,?Prof. Steve G. Greenbaum,?Prof. Peter Alex Greaney,?Prof. Chong Fang,?Prof. Xiulei Ji

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202307212

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