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鋰氧氣電池具有超高理論能量密度（~3,500 Wh kg?^-1），有望應用于下一代電動汽車和航空航天領域的儲能裝置。合理的催化劑設計，有助于解決正極氧化還原動力學緩慢的問題，但是負極一側仍然缺乏能與鋰金屬適配的電解液。電解液的穩定性與鋰離子溶劑化結構密切相關。長碳鏈醚類溶劑，因其高穩定性和低揮發性，被廣泛用于鋰氧氣電池。然而，其溶劑化結構內陽離子與醚類溶劑過強的螯合作用，造成負極動力學緩慢且副反應增多。不可逆鋰沉積/剝離導致循環過程中不可控的鋰枝晶生長，快速耗盡有限的鋰金屬負極并造成安全隱患。因此，調控電解液溶劑化結構，構建穩定的固體電解質界面膜（SEI），加快界面脫溶劑化動力學，對鋰氧氣電池負極穩定性的提升具有重要意義。

近日，南開大學李福軍教授團隊提出了一種基于四乙二醇二甲醚（G4）的三氟乙酸鋰（LiTFA）和雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰（LiTFSI）的雙鹽電解液體系，成功構建了陰離子增強的溶劑化結構，在沉積過程中實現了獨特的陰離子負極遷移。無機組分為主的SEI形成源自于負極陰離子的優先分解，其有效抑制了枝晶生長并提升了庫倫效率，在使用有限鋰源作為負極的條件下，顯著提高了鋰氧氣電池的循環穩定性。

各種表征技術結合密度泛函理論分析，LiTFA加入LiTFSI/G4單鹽電解液后，鋰離子與G4的螯合作用減弱而與陰離子作用增強。隨著更多的TFA-陰離子參與配位，G4在溶劑化結構中的結合能逐漸降低，因此鋰離子在溶液中的遷移能力提升。

分子動力學模擬表明鋰沉積過程中，TFA^–與TFSI^–的運動方向相反，TFA^–更傾向于遷移到負極界面，這有助于陰離子發生分解反應并參與界面保護膜構筑。XPS測試表明，在雙鹽電解液中循環生成的SEI，富含更多陰離子分解的無機產物。多種電化學測試進一步證實，陰離子增強的溶劑化結構降低了去溶劑化能壘，加快了界面反應動力學。

論文信息

Solvation Structure with Enhanced Anionic Coordination for Stable Anodes in Lithium-Oxygen Batteries

Yaohui Huang, Jiarun Geng, Zhuoliang Jiang, Meng Ren,?Bo?Wen,?Jun Chen, and Fujun Li*

文章第一作者為南開大學的碩士研究生黃耀輝

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202306236

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