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常州大學朱衛國教授課題組劉煜教授通過利用羰基與共軛相鄰的兩個氰基的協同作用，設計并構筑了具有低未占分子軌道的非那烯衍生物(OPDC)強吸電子受體單元，構建了具有近紅外熱活化延遲熒光(NIR-TADF)發光材料。該研究成果代表了迄今為止基于TADF的有機發光二極管（OLED）在類似電致發光(EL)發射區域的最先進的性能。該工作為研制長波長、效率高的NIR-TADF材料提供了一種簡單有效的分子設計策略。基于電致發光波長在700-2500 nm的近紅外有機電致發光器件，在光通信、生物傳感、光動力治療和電信等領域具有廣闊的應用前景。然而，與可見光區的熒光材料相比，由于受到能隙定律的限制，基于有機近紅外電致發光器件的外量子效率較低。到目前為止，基于電致發光光譜峰值超過900 nm的近紅外熱活化延遲熒光發光材料還未見報道。顯然，要想獲得既具有長發射波長、又具有高效率的電致發光的NIR-TADF發光材料及其電致發光器件，仍然是具有挑戰性的課題。目前基于近紅外發光材料的給體材料大多基于是三芳胺衍生物。因此，探索新型強吸電子能力受體單元，已成為獲得高效NIR-TADF的一個關鍵科學問題。

圖1. (a) 優化后的分子結構模擬HOMO/LUMO分布(b)OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的ESP (Kcal/mol)

常州大學朱衛國教授和劉煜教授頗具創新的構筑了一種新型小共面、強吸電子受體1-氧-1-苯-2,3-二羰基腈(OPDC)單元。通過縮小共軛環并嵌入一個羰基吸電子基團，利用羰基與相鄰兩個氰基的協同吸電子作用，增強受體OPDC單元的吸電子能力。與文獻報道的NIR-TADF發光材料APDC-DTPA相比，基于強吸電子單元OPDC構筑的OPDC-DTPA和OPDC- DBBPA發光材料，具有更窄的光譜帶隙和更強 D-A間的相互作用。研究發現：OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的靜電電位(ESP)表面圖像與文獻報道的近紅外熱活化延遲熒光發光材料APDC-DTPA的ESP相比(圖1)， OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的ESP表面電勢要大。表明新型的OPDC單元具有更強的吸電子能力，有利于獲得更低帶隙長波長的NIR-TADF發光材料。

圖2.不同摻雜濃度下的OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA (λ_ex?= 580 nm)的PL光譜

理論計算和實驗結果進一步驗證了設計思想。強吸電子OPDC單元的引入，減小了材料分子的HOMO-LUMO能級差(ΔE_g)，有效促進了發射峰的紅移；材料分子D-A間較大的扭轉角，有利于促使HOMO-LUMO能級的有效分離，保證材料的TADF性能；此外，自旋軌道耦合(SOC)計算表明該類材料分子具有更小的ΔE_ST和高的SOC值(≥0.1 cm^?1)，它們的主要RISC通道來源于T₁和T₂激發態，有助于提高TADF分子的三線態激子的利用率。研究結果顯示：OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA在純膜中分別獲得了962 nm和1003 nm的近紅外發射。這是文獻報道的NIR-TADF材料中第二個達到近紅外Ⅱ區的TADF材料。基于OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA的溶液可加工摻雜NIR-OLED的發射峰分別位于834和906 nm，它們對應的最大EQEs分別為0.457%和0.103%。

圖3. (a) OPDC-DTPA和OPDC-DBBPA在摻雜濃度為10 wt%時的EL光譜，(b) J-V-R曲線圖，(c) EQE-J曲線，(d)基于TADF材料的代表性NIR-TADF在750 ~ 1050 nm范圍內的最大EQE總結。

該研究為開發出具有高效率近紅外外II區可溶液加工的NIR-TADF材料，提供了一個簡單可行的設計思路，這一分子設計策略對于促進NIR-TADF材料在光電子中的實際應用具有重要的指導意義。

論文信息

A Feasible Strategy for High Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitter Over 900 nm Based on Phenalenone DerivativesBin Ma, Zhenming Ding, Denghui Liu, Zhongxin Zhou, Kai Zhang, Dongfeng Dang, Shiyue Zhang, Shi Jian Su, Weiguo Zhu, and Yu Liu.

該研究工作獲得了華南理工大學蘇仕健教授在器件優化方面的幫助

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202301197

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