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一價/多價金屬離子的高效分離是實現(xiàn)含鹽廢水處理、鹽湖提鋰等重要應(yīng)用的關(guān)鍵一環(huán)。通過尺寸篩分效應(yīng)，具有亞納米通道的分離膜可以實現(xiàn)一價/多價金屬離子的高效分離。開發(fā)兼具高選擇性、高通量的離子分離膜具有重要的應(yīng)用前景，也面臨著巨大挑戰(zhàn)。

近期，武漢理工大學(xué)張鵬超研究員和北京師范大學(xué)蔣亞楠副教授合作，在中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所江雷院士和武漢理工大學(xué)陳文教授的指導(dǎo)下，通過表面浸潤性調(diào)控微米通道內(nèi)油水界面的位置，利用限域界面反應(yīng)室溫快速制備具有亞納米通道的金屬有機(jī)框架（MOF）通道膜，實現(xiàn)了一價/多價金屬離子的高效分離。

圖1. MOF通道膜的合成示意圖及其形貌

MOF通道膜由具有微米級通孔的聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）基膜和填充于微米通孔中的具有亞納米通道（0.85nm）的MOF（即HKUST-1，圖1）組成。MOF陣列是在微米通孔中基于限域界面反應(yīng)制備而成。我們發(fā)現(xiàn)，微米通孔中油水界面的位置對于海膽狀MOF陣列的形成至關(guān)重要。初始狀態(tài)的PET膜上下表面過大的油/水接觸角差值導(dǎo)致了油水界面的接近水相，油相傳質(zhì)距離變長，導(dǎo)致低質(zhì)量MOF的形成。進(jìn)一步通過降低兩個表面之間接觸角差值接近于0°，使油水界面位置位于微米通孔中間，從而制備了高質(zhì)量MOF陣列（圖2）?；谠撝苽洳呗?，還成功制備ZIF-8通道膜。

圖2. 表面浸潤性對MOF陣列形成的影響

作者進(jìn)一步對MOF通道膜的金屬離子篩分性能進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)HKUST-1通道膜具有優(yōu)異的一價/多價金屬離子選擇性以及一價金屬離子高滲透性（圖3）。一價鋰離子（Li⁺）對三價鋁離子（Al³⁺）、鉻離子（Cr³⁺）和四價鋯離子（Zr⁴⁺）的選擇性分別高達(dá)3292±329、3168±218和3930±373。同時Li⁺離子的通量達(dá)到1.97 mol h^-1?m^-2。該研究對開發(fā)具有亞納米通道的MOF分離膜提供了新途徑，在含鹽廢水處理、鹽湖提鋰等國家戰(zhàn)略新興領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。

圖3. MOFC膜的離子分離性能

論文信息

Wettability-Regulated Synthesis of Metal–Organic Framework Array with Subnanochannels Enables Efficient Separation of Mono-/Multivalent Metal Ions

Zihan Wu, Chen Li, Cheng Huang, Sha Cheng, Xiaozhi Ouyang, Wen Chen, Pengchao Zhang, Yanan Jiang, and Lei Jiang

該工作的第一作者是武漢理工大學(xué)碩士研究生吳子涵，張鵬超研究員和蔣亞楠副教授為論文共同通訊作者。

Chemistry – A European Journal

DOI: 10.1002/chem.202301163

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