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憑借原料來源廣、高循環(huán)穩(wěn)定性和催化劑易于分離的優(yōu)勢，基于有機半導體的光催化技術(shù)正在成為一種可持續(xù)和有前景的策略去解決能源危機和環(huán)境問題。但本征的高激子結(jié)合能又使有機半導體的載流子分離和傳輸效率很低，從而嚴重制約了其光催化效率。在報道的有機半導體中，研究者對提高其載流子分離效率方面做了大量的工作，關(guān)于提高載流子傳輸方面關(guān)注則很少，而這在無機半導體中已被深入研究。

近日，清華大學的朱永法教授團隊和陳晨教授團隊合作，發(fā)展了一種獨特的σ-linkage長度調(diào)控方法，通過晶體工程縮短D-σ-A半導體內(nèi)的π-π堆積間距，進而增強內(nèi)部的載流子傳輸速率和光催化氧化性能，從分子層面理解和調(diào)控了有機半導體內(nèi)的載流子傳輸路徑和速率；并結(jié)合微通道反應(yīng)器和固定床反應(yīng)器，探究了有機光催化劑在實際污染物降解的應(yīng)用潛力，實現(xiàn)了可見光下、表觀水動力負荷為44.73 L/m²/h的苯酚污水高效降解和高達50小時以上的循環(huán)穩(wěn)定性。

本工作可控合成了三種高結(jié)晶性、具有不同σ-linkage長度的PDI基D-σ-A半導體，并通過粉末XRD解析結(jié)合Rietveld精修的方法準原位確定了三種難溶的PDI衍生物的晶體結(jié)構(gòu)。不同的σ-linkage長度改變了Donor和Acceptor部分的空間位阻，進而對與載流子傳輸息息相關(guān)的π-π堆積間距實現(xiàn)了調(diào)控。

隨著π-π堆積間距的減小，載流子的有效電荷轉(zhuǎn)移積分顯著增大，電荷傳輸阻力減小，光生電子更易傳輸?shù)奖砻媾c氧氣反應(yīng)生成更多的超氧自由基，對應(yīng)的載流子遷移率和有效擴散距離也更大，從而有效增強載流子傳輸速率。

將π-π堆積間距最小、載流子傳輸速率最高的C2IPDI應(yīng)用于光催化污染物降解和水氧化方面，可以實現(xiàn)3.96 h^?1的苯酚降解速率（間歇性反應(yīng)器）和2.49 mmol g^?1?h^?1的光催化產(chǎn)氧速率（無任何助催化劑），降解速率超越了絕大多數(shù)已報道的有機和有機無機雜化光催化劑。此外，C2IPDI在光催化污染物降解方面也表現(xiàn)出極佳的應(yīng)用潛力，結(jié)合微通道反應(yīng)器后，可以實現(xiàn)高通量的污染物處理能力，高達44.73 L/m²/h，同時保持50h以上的連續(xù)降解。

論文信息

Enhancing Carrier Transport via σ-linkage Length Modulation in D-σ-A Semiconductors for Photocatalytic Oxidation

Weixu Liu+, Chang He+, Sijie Huang+, Kunfeng Zhang, Wei Zhu, Liping Liu, Zijian Zhang, Enwei Zhu, Yu Chen, Chen Chen*, and Yongfa Zhu*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202304773

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