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電化學(xué)還原CO₂(CO₂RR)成為增值產(chǎn)品是一種儲(chǔ)存間歇性可再生能源和實(shí)現(xiàn)碳閉環(huán)的有效方法。在眾多CO₂RR產(chǎn)品中，甲酸/甲酸酯作為一種重要的化學(xué)原料和燃料電池的能量載體引起了廣泛的關(guān)注。然而，復(fù)雜的競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)(HER)以及具有類似熱力學(xué)的多個(gè)反應(yīng)產(chǎn)物導(dǎo)致甲酸/甲酸酯的選擇性較差。因此，開(kāi)發(fā)有效的CO₂RR電催化劑以實(shí)現(xiàn)高選擇性生產(chǎn)甲酸/甲酸酯具有重要意義。

近日，印第安納大學(xué)Xingchen Ye和德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠(yuǎn)越等制備了具有明確定義的小面的單斜相Cu₂SnS₃納米片，并研究了它們的配體依賴性電化學(xué)CO₂RR性質(zhì)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，硫氰酸鹽封端的納米板對(duì)甲酸鹽具有優(yōu)良的選擇性，在很寬的電位范圍內(nèi)，峰值FE_HCOO-為92%；并且當(dāng)在基于GDE的流動(dòng)池中測(cè)試時(shí)，甲酸鹽部分電流密度達(dá)到181 mA cm^-2。與以前報(bào)道的單金屬和雙金屬Cu和Sn硫化物基納米催化劑通常經(jīng)歷相分離或形成金屬結(jié)構(gòu)域不同，該項(xiàng)工作中的Cu₂SnS₃納米板表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)耐久性，在長(zhǎng)期CO₂RR反應(yīng)后該催化劑同時(shí)保留了晶相和納米板形態(tài)。

原位FTIR光譜和理論計(jì)算表明，基底面Sn位點(diǎn)是CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸的活性位點(diǎn)；硫氰酸鹽鈍化了表面Cu中心，改變了相鄰Sn中心的電子結(jié)構(gòu)，更多帶正電荷的Sn中心可以更有利地通過(guò)電負(fù)性O(shè)原子與CO₂相結(jié)合并進(jìn)一步形成HCOO*中間體，從而提高甲酸鹽的選擇性。

綜上，該項(xiàng)工作證明調(diào)控多金屬硫系納米晶體的表面化學(xué)可以實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)的多樣性、精確性和復(fù)雜性，這為設(shè)計(jì)具有高選擇性和高活性的穩(wěn)定CO₂RR電催化劑提供了一種通用的材料平臺(tái)。

Ligand-Controlled Electroreduction of CO₂?to Formate over Facet-Defined Bimetallic Sulfide Nanoplates. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00703

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