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近年來，能源危機(jī)和環(huán)境惡化等一系列問題促進(jìn)了儲(chǔ)能系統(tǒng)的發(fā)展。水系鋅離子電池作為一種先進(jìn)的儲(chǔ)能系統(tǒng)，具有高安全性、低成本等優(yōu)點(diǎn)，受到了研究人員的普遍關(guān)注。釩基氧化物具有可調(diào)節(jié)的層狀結(jié)構(gòu)、高理論容量等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是理想的鋅離子電池正極材料之一。然而，釩基正極仍然面臨層間距狹窄、本征電導(dǎo)率低和釩溶解等挑戰(zhàn)，嚴(yán)重降低了其可逆容量和循環(huán)壽命。在眾多可行性方案中，將離子預(yù)嵌入層狀釩酸鹽的夾層中作為“支柱”可以顯著增大層間距，增強(qiáng)離子轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

近日，內(nèi)蒙古大學(xué)武利民教授、谷曉俊教授、郭艷副教授以及北京化工大學(xué)于樂教授合作，通過自參與水熱反應(yīng)策略合成了氮化碳（C₃N₄）插層的、兼具大層間距和豐富氧空位的釩酸銨（NVO）納米帶，作為高性能水系鋅離子電池正極材料。值得注意的是，C₃N₄納米片可以作為氮源被H₂O₂刻蝕并釋放出NH₄⁺離子，促進(jìn)V₂O₅形成層狀NVO。更重要的是，刻蝕的過程中形成的超微C₃N₄納米片可以原位插入到層狀結(jié)構(gòu)中，增加了層間距。此外，柱撐結(jié)構(gòu)可以改變釩離子的化學(xué)環(huán)境并產(chǎn)生豐富的氧空位，有效提升了材料的導(dǎo)電性。

得益于C₃N₄插層形成的柱撐結(jié)構(gòu)以及豐富的氧空位，NVO正極的離子插層/脫嵌動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性明顯提升。正如預(yù)期的那樣，所制備的NVO正極在20 A g^-1的大電流密度下顯示出高達(dá)194.7mAh g^-1的比容量，表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。此外，NVO正極在10 A g^-1的電流密度下可以穩(wěn)定循環(huán)10000次以上，顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和可逆性。

電化學(xué)阻抗譜以及恒流間歇滴定測試結(jié)果表明，大層間距以及豐富的氧空位可以有效提升NVO的導(dǎo)電性和電荷/離子傳輸動(dòng)力學(xué)。此外，基于密度泛函理論的計(jì)算結(jié)果表明，NVO可以更好的與鋅結(jié)合，加速電極/電解液界面處的電荷轉(zhuǎn)移。

非原位的X射線衍射和X射線光電子能譜結(jié)果表明，NVO在完全循環(huán)放電/充電之后，其晶型結(jié)構(gòu)和元素價(jià)態(tài)未發(fā)生明顯變化，顯示出良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和可逆性。

基于上述結(jié)果，這種C₃N₄插層的、兼具大層間距和豐富氧空位的NVO正極材料表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的電荷/離子傳輸動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，可以大幅提升水系鋅離子電池的倍率性能和循環(huán)壽命。該工作為解決釩基正極材料的固有問題提供了一種新策略。

論文信息

Carbon Nitride Pillared Vanadate Via Chemical Pre-Intercalation Towards High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries

Yue Xu1,?, Guilan Fan1,?, Peng Xiao Sun3,?, Yan Guo1,*, Yangyang Wang1, Xiaojun Gu1,*, Limin Wu1,2,*, and Le Yu3,*

文章的共同一作是內(nèi)蒙古大學(xué)的博士生徐月、樊桂蘭博士和北京化工大學(xué)博士生孫鵬宵。第一單位是內(nèi)蒙古大學(xué)。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202303529

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