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利用可再生能源生產的綠色氫氣催化CO₂加氫制甲醇是碳捕獲與利用領域的研究熱點之一。從分子水平上了解CO₂加氫反應機理，對提高CO₂轉化率和甲醇選擇性具有重要意義。然而，甲酸鹽在CO₂加氫反應中的作用仍然存在爭議，雖然甲酸鹽已經被頻繁地觀察到并且被普遍地提出作為可能的中間體，但甲酸鹽物種是如何參與甲醇的生產仍不清楚。

基于此，中科院大連化物所李燦和馮兆池等采用DIFTS-MS和DFT計算方法，從吸附CO₂的初始過程出發，研究了ZnZrO_x固溶體催化劑上CO₂加氫反應的機理。

實驗結果和理論計算表明，對于緊密結合的Zn-O-Zr中心，CO₂吸附生成的雙齒碳酸鹽被氫化成甲酸鹽；其Zn中心負責H₂活化，而Zr中心負責穩定中間體，不僅可以促進甲酸鹽的形成，而且可以促進其進一步轉化為甲醇，即ZnZrO_x催化劑表面具有相鄰和不等效特征的不對稱環境是形成甲醇的關鍵。同時，ZnZrO_x催化劑在甲醇合成中的優異性能是由于H₂在不對稱Zn和Zr中心上的異裂促進所致。

為了進一步證實甲酸鹽物種的重要性，研究人員在ZnZrO_x催化劑上氫化甲酸鹽物種，并將其與CO₂加氫的光譜進行比較。在高壓H₂下甲酸鹽加氫的光譜形狀和帶位與CO₂加氫的光譜形狀和帶位相似，揭示了甲酸鹽向甲氧基物種的轉化。

此外，還用類似的方法比較了甲醇吸附和CO₂加氫反應的光譜。催化劑暴露于甲醇蒸汽后立即出現甲氧基條帶，這表明甲氧基物種可以作為甲醇的代表物種。然而，甲酸鹽帶出現較晚，引入甲醇后顯著生長。結果表明，甲氧基物種向甲酸鹽的反轉易于發生，甲酸鹽向甲氧基的正加氫反應可能是甲醇生成的決速步。

Asymmetric Sites on the ZnZrOx Catalyst for Promoting Formate Formation and Transformation in CO₂?Hydrogenation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02248

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