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苯是一種具有致癌毒性的污染物，即使在低濃度下仍會(huì)嚴(yán)重危害人體健康。目前，對(duì)苯及其衍生物的檢測方法主要是采用氣相色譜法。然而這種方法存在設(shè)備昂貴、操作復(fù)雜等弊端，難以在公眾中推廣。作為一種新興的檢測方法，光化學(xué)傳感法主要通過傳感材料與檢測目標(biāo)物之間的相互作用產(chǎn)生光學(xué)信號(hào)的改變從而達(dá)到檢測的目的。然而，傳感材料與苯分子之間的弱相互作用通常很難產(chǎn)生明顯的響應(yīng)信號(hào)，更別提在痕量水平上進(jìn)行檢測了。因此，實(shí)現(xiàn)快速、便攜檢測室內(nèi)痕量苯蒸汽仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，五邑大學(xué)的莫宗文課題組通過缺電子的萘二酰亞胺（NDI）類配體構(gòu)筑了一例新的柔性MOF（稱為WYU-61）。有趣的是，WYU-61在水中浸泡后可由0D孔框架快速轉(zhuǎn)變?yōu)?D孔框架（WYU-62），進(jìn)而有利于芳香烴分子擴(kuò)散到孔道中。憑借框架內(nèi)配體與苯分子間的相互作用引發(fā)MOF的快速且顯著的熒光增強(qiáng)，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)痕量苯蒸汽的可視化檢測。

熒光光譜表明，WYU-62的無客體相（WYU-62a）在接觸芳香烴分子后具有不同程度的熒光增強(qiáng)行為。其中，對(duì)苯蒸汽的熒光響應(yīng)尤為明顯，其熏蒸前后最大熒光強(qiáng)度的變化達(dá)到了116倍，且響應(yīng)時(shí)間僅需14 s。通過不同濃度下的熒光強(qiáng)度變化可以得到WYU-62a對(duì)苯蒸汽的檢測限（LOD）低至0.133 mg L^-1，是在已報(bào)道相關(guān)的MOF中記錄值。此外，由WYU-62a制備的便攜檢測試紙可實(shí)現(xiàn)痕量苯蒸汽的可視化檢測。

吸附等溫線表明，WYU-62a對(duì)苯蒸汽具有明顯吸附，而苯蒸汽無法擴(kuò)散到WYU-61中，這也與二者對(duì)苯蒸汽的熒光響應(yīng)行為相對(duì)應(yīng)。吸附動(dòng)力學(xué)測試進(jìn)一步表明WYU-62a對(duì)苯的超快熒光“開啟”行為可歸因于框架對(duì)苯分子間的相互作用。WYU-62a?benzene的單晶結(jié)構(gòu)表明苯分子與兩個(gè)相鄰的NDI大環(huán)以錯(cuò)位面對(duì)面的方式形成了一種特殊的“雙邊π-π堆積”相互作用，有利于主客體間的電子轉(zhuǎn)移從而實(shí)現(xiàn)快速且顯著的熒光增強(qiáng)。DFT理論模擬計(jì)算表明WYU-62a對(duì)芳香烴的熒光“開啟”行為是由于富電子的苯分子轉(zhuǎn)移電子到缺電子的NDI類配體引起的。

該工作表明，缺電子且具有較大共軛平面的配體可以與富電子的芳香烴形成強(qiáng)相互作用的同時(shí)，有利于而主客體間的電子轉(zhuǎn)移，從而實(shí)現(xiàn)高效的熒光增強(qiáng)。該工作也為后續(xù)熒光傳感材料的設(shè)計(jì)以及對(duì)痕量有毒分子的檢測提供了思路。

論文信息

Fluorescence Enhancement of a Metal-Organic Framework for Ultra-Efficient Detection of Trace Benzene Vapor

Wen-Bin Li,?Ying Wu,?Xiao-Feng Zhong,?Xiong-Hai Chen,?Gang Liang,?Jia-Wen Ye,?Zong-Wen Mo,?Xiao-Ming Chen

文章的第一作者為五邑大學(xué)的碩士研究生李文斌。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202303500

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