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集成電路產業是信息技術產業的核心，是支撐經濟社會發展和保障國家安全的戰略性、基礎性和先導性產業。柔性電子器件及電路是其中最有前景的信息技術產業之一。以可穿戴智能產品為代表的高性能柔性電子產品被列入“中國制造2025規劃”。目前，柔性器件在發生塑性變形后會出現材料疲勞、電學性能衰減等問題，制約其應用。有機共軛分子材料是依賴分子間范德華力等弱相互作用聚集的功能材料，其本征柔性的特點為柔性電子學的發展帶來新機遇。關鍵科學問題在于如何設計功能砌塊，調控分子間作用，實現載流子有效傳輸。

近日，蘭州大學的劉子桐教授與首都師范大學的耿華教授合作，圍繞材料分子的功能砌塊，將分子設計與理論計算相結合，發展了非對稱結構的新型共軛受體單元(HBNDPP)，并利用其非對稱結構特點，獲得了系列偽交替共軛聚合物分子材料(P1和P2)，實現了對分子間作用的精細調控，并成功構建了在彎折下保持穩定載流子傳輸的單一n-型柔性場效應晶體管器件陣列。

作者以含吡啶側基的吡咯并吡咯二酮(DPP)為共軛骨架，在一邊引入B←N受體單元，另一邊引入烷基側鏈，獲得了非中心對稱結構單元HBNDPP，并進一步合成了聚合物P1和P2。同時，作者也合成了不含B←N單元的聚合物PpyDPPFT作為對比。一方面，通過在電子受體DPP單元引入B←N單元可進一步降低分子體系的LUMO能級，有利于電子注入，以及提升n-型半導體的穩定性；另一方面，HBNDPP分子結構為非中心對稱結構，其可破壞聚合物的結構規整性，從而實現對分子間相互作用的細微調控，在保證電荷傳輸的基礎上，調控材料的無定型堆積，從而提高柔性器件在塑性形變下的穩定性。理論計算表明，在引入非中心對稱單元后，聚合物結構單元間的旋轉能壘變小，從而降低其分子骨架的剛性，使其在外力形變作用下更容易發生形變。進一步通過電子結構計算表明，骨架形變對LUMO軌道電子云分布及能級影響幾乎可以忽略，從而在形變下依然可以保持有效電荷傳輸。聚合物薄膜的GIWAXS實驗結果表明，聚合物P1和P2的薄膜整體呈現無定型堆積，但是，其明顯π-π堆積保證了載流子傳輸。最后，作者制備了柔性場效應晶體管陣列，發現對比聚合物PpyDPPFT無場效應性能，而聚合物P1和P2表現出單一n-型電子傳輸性能。彎折穩定性測試表明，聚合物P1和P2在器件彎曲1000次后，仍保持初始性能的~99%，進一步改變器件的彎折半徑，聚合物P1和P2在彎折半徑為8 mm時，性能保持不變(~99%)，而在彎折半徑為1 mm時，聚合物P1依然保持初始性能的~99%，體現出良好的抗彎折穩定性。該工作為應用于柔性光電器件的有機共軛分子材料設計提供了一種新策略。

(a) 聚合物分子結構；(b) 理論計算：分子勢能 vs. 二面角；(c) GIWAXS；(d) 柔性晶體管遷移率隨彎折次數與彎折半徑變化圖。

論文信息

Non-symmetric Half-Fused B←N Coordinated Diketopyrrolopyrrole Building Block for n-type Semiconducting Polymers

Jinqiu Meng,+ Jiawen Dou,+ Zhaoqiong Zhou, Pinyu Chen, Nan Luo, Yan Li, Liang Luo, Feng He, Hua Geng,* Xiangfeng Shao, Hao-Li Zhang, Zitong Liu*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202301863

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