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質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）和金屬-空氣電池由于氧還原反應(yīng)（ORR）復(fù)雜的四電子轉(zhuǎn)移、緩慢的動力學(xué)及所需價格昂貴的貴金屬催化劑成為制約該類器件發(fā)展的瓶頸之一。過渡金屬單原子催化劑（SACs）由于其100%的原子利用率，優(yōu)異的催化活性和選擇性，被認(rèn)為最有前景的ORR催化劑。但單原子結(jié)構(gòu)易發(fā)生聚集而形成團(tuán)簇或納米顆粒，獲得高質(zhì)量密度單原子仍具有巨大挑戰(zhàn)。

基于此，暨南大學(xué)孟玉英副教授和美國新澤西州立大學(xué)Tewodros Asefa教授（共同通訊）等人通過高溫?zé)峤饩圻量┙j(luò)合鐵前驅(qū)體（PPY-Fe）及鹽酸刻蝕處理，設(shè)計出一種氮摻雜多孔碳負(fù)載高密度鐵單原子催化劑（Fe_SA/NMCs）。研究發(fā)現(xiàn)，鐵單原子Fe_SA/NMC-800質(zhì)量密度可高達(dá)4.05 wt. %，沒有生成鐵衍生晶體納米顆粒或鐵團(tuán)簇，顯示出高密度孤立的鐵單原子。同步輻射測試結(jié)果表明大量孤立的鐵單原子以Fe-N₄的配位結(jié)構(gòu)錨定在多孔氮摻雜碳載體上。

電化學(xué)結(jié)果表明，當(dāng)熱解溫度為800 ℃時，所得材料Fe_SA/NMC-800在酸性和堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，其活性與商業(yè)的Pt/C（20 wt. %）催化劑相媲美。

在0.1 M HClO₄和0.1 M KOH溶液中，ORR具有較正的起始電位，分別為0.93和0.98 V。同時，該催化劑在兩種電解質(zhì)中均具有較高的電子轉(zhuǎn)移數(shù)（~ 4）、優(yōu)異的耐久性和耐甲醇性。此外，F(xiàn)e_SA/NMC-800作為陰極電催化劑，在PEMFC和鋅-空氣電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，最高功率密度可分別高達(dá)314和91 mW cm^-2。

對于不同熱解溫度和不同的Fe²⁺含量下制備的Fe_SA/NMC-T材料，在酸性和堿性條件下其ORR催化活性均呈現(xiàn)火山趨勢。結(jié)果證實，較高的熱解溫度和過量的Fe²⁺離子合成材料并不利于生成更多的Fe-N₄位點，而會生成鐵團(tuán)聚體。

為了深入了解ORR活性的本征位點，本文進(jìn)行了密度泛函理論（DFT）計算。計算結(jié)果表明，與Fe₃C或N摻雜石墨烯相比，F(xiàn)e-N₄在石墨烯上的活性更高。實驗表明，刻蝕Fe₃C納米粒子可以暴露更多的暴露的Fe-N₄位點，從而提高催化性能。

High Density Single Fe Atoms on Mesoporous N-Doped Carbons: Noble Metal-Free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction in Acidic and Alkaline Media.?Small, 2023

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202303214

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