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新能源電池技術的出現和發展，對于解決能源危機和環境污染具有長遠戰略意義。其中針對燃料電池技術，設計和開發高效廉價的陰極氧還原反應（ORR）催化劑已成為亟待突破的瓶頸。目前，具有平面M–Nx配位中心的單原子M–N–C（M=Fe、Co、Ni）催化劑由于原子利用率最大和本征活性高而引起廣泛關注。

然而，孤立的單金屬位點通常只對O₂分子進行線式吸附，其有限的活化能力并不利于穩定的O–O鍵裂解。此外，ORR過程中OH*中間體吸附過強也會嚴重抑制反應動力學。

近日，大連理工大學劉藝偉研究員與清華大學李亞棟院士合作，通過模擬植物體中鐵氧還蛋白獨特的分子氧活化中心，在氮摻雜碳平面內構建出具有非平面巢狀[Fe₂S₂]團簇位點的高效ORR催化劑，并應用于高性能的鋅-空氣電池。

理論計算表明[Fe₂S₂]簇內相鄰的雙鐵原子以橋式模式自發吸附O₂，即兩個Fe原子分別與氧分子的兩個氧原子結合，從而有效拉長O–O鍵，實現氧氣分子的高效活化。團簇結構中S原子的引入一方面調控Fe中心的電子結構，導致其自旋態降低、d軌道能級下移；另一方面打破Fe位點的平面配位結構，所構建的非平面構型引起的結構張力導致OH*中間體的吸附模式發生改變，從平面[Fe₂N₆]中雙Fe原子的橋式吸附轉變為非平面[Fe₂S₂]中單Fe原子的線式吸附。以上二者協同削弱了OH*中間體的吸附強度，顯著加快反應動力學。

因此，基于活性位點原子組成和空間結構的共同調控，Fe₂S₂@CN表現出優于Fe₂@CN、Fe₁@CN和商業Pt/C的ORR催化性能，半波電位達0.92 V，并具有良好的穩定性。同時，Fe₂S₂@CN催化劑驅動的鋅-空氣電池實現了225 mW/cm²的峰值功率密度和792 mAh/g的比容量。

該工作突破了傳統基于平面活性位點的催化劑設計思路，為開發基于非平面活性團簇中心的電催化劑提供了一種新策略，并為在原子水平設計和開發高性能電催化劑提供有益借鑒。

論文信息

Non-planar Nest-like [Fe₂S₂] Cluster Sites for Efficient Oxygen Reduction Catalysis

Ming Wang, Zhong Zhang, Songlin Zhang, Wei Liu, Wenzhe Shang, Xiaofang Su, Yan Liang, Furi Wang, Xujiao Ma, Yadong Li,?Yiwei Liu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202300826

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