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空間限域策略是將活性物種限制或封裝在納米或亞納米空間中以提供平衡過渡態(tài)的獨(dú)特微環(huán)境來調(diào)節(jié)化學(xué)反應(yīng)的策略。限域微環(huán)境不僅可以抑制活性位點(diǎn)可能出現(xiàn)的團(tuán)聚和氧化問題，還使得中間產(chǎn)物、反應(yīng)物和產(chǎn)物在限域空間內(nèi)更容易轉(zhuǎn)移，可以實(shí)現(xiàn)催化劑的高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性，為異質(zhì)催化提供了一個(gè)有吸引力的催化平臺(tái)。值得一提的是，層狀二維材料在構(gòu)建限域結(jié)構(gòu)領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的潛力，其內(nèi)在的具有范德瓦爾斯相互作用的層間區(qū)域，不僅是一種有前途的限域空間，同時(shí)也可能會(huì)是穩(wěn)定功能性客體材料（如金屬、聚合物、有機(jī)小分子等）的納米“庇護(hù)所”。

另一方面，雙單原子催化劑作為單原子催化劑的延伸，在協(xié)同驅(qū)動(dòng)更復(fù)雜的多步催化反應(yīng)方面具有明顯優(yōu)勢，已經(jīng)成為電催化、光催化及能源存儲(chǔ)等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。因此，在二維層狀材料的范德華間隙中插入雙原子物種作為客體材料，將有望在保持雙原子物種優(yōu)異特性的基礎(chǔ)上進(jìn)一步優(yōu)化中間體的吸附強(qiáng)度，大大加快催化動(dòng)力學(xué)。同時(shí)，空間限域的結(jié)構(gòu)也可以很好地保護(hù)具有極高表面自由能的雙單原子免于熱力學(xué)驅(qū)使的原子團(tuán)聚、腐蝕等損害催化劑性能的問題。然而，從設(shè)計(jì)和合成的角度來看，在二維尺度上，將雙單原子精確組裝在兩個(gè)相鄰的層間是極具挑戰(zhàn)性的。

近期，江西師范大學(xué)袁彩雷教授團(tuán)隊(duì)首次提出了一個(gè)新的層間限域策略，

在二維尺度上同時(shí)將兩種單原子錨定在MoS₂的層間，使其不但繼承了雙單原子物種的高活性優(yōu)勢，還使得該限域型催化劑表現(xiàn)出更優(yōu)異的吸附平衡、本征活性及導(dǎo)電性；同時(shí)，層間限域結(jié)構(gòu)也顯著提升了催化劑（包括金屬雙單原子）的穩(wěn)定性（注：即使在惡劣的酸性環(huán)境中，該限域型催化劑的性能也能夠穩(wěn)健提升），從而獲得了在酸性條件下高效且穩(wěn)定的低成本全解水電催化劑。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，限域結(jié)構(gòu)對于這種雙功能NiFe雙單原子催化劑在高效促進(jìn)水分解過程和保護(hù)雙單原子遠(yuǎn)離苛刻的酸性條件方面起到了關(guān)鍵性作用。該研究系統(tǒng)地闡釋了原子水平上的層間限域效應(yīng)，為今后單原子催化劑的進(jìn)一步發(fā)展提供了新的設(shè)計(jì)思路和研究方向，同時(shí)多種原子級物種的層間限域?yàn)楦咝Т呋喔鼜?fù)雜的反應(yīng)提供了可能。

研究成果近期以《Interlayer-Confined NiFe Dual Atoms within MoS₂?Electrocatalyst for Ultra-Efficient Acidic Overall Water Splitting》為題在線發(fā)表在《Advanced Materials》。江西師范大學(xué)為第一完成單位并且是唯一通訊單位，袁彩雷教授為本文唯一通訊作者。該項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金委、江西省主要學(xué)科學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人培養(yǎng)計(jì)劃—領(lǐng)軍人才項(xiàng)目以及江西省自然科學(xué)基金委等的支持。

圖1. （a）在二維尺度上原子級地組裝層間限域雙單原子催化劑的設(shè)想；DFT模型（b）平面NiFe@MoS₂，（c）1.5 nm層間限域的NiFe@MoS₂和（d）1.2 nm層間限域的NiFe@MoS₂；（e）水解離過程的能量比較；（f）析氫反應(yīng)過程的自由能圖。

圖2. 在1.2nm層間限域的NiFe@MoS₂的（a）Ni位點(diǎn)和（b）Fe位點(diǎn)的酸性析氧反應(yīng)機(jī)理圖；（c）析氧反應(yīng)在定電位為1.23 V時(shí)的路徑圖，其中決速步驟用各自顏色對應(yīng)的星形標(biāo)記;（d）1.5 nm層間限域NiFe@MoS₂，1.2 nm層間限域NiFe@MoS₂和平面NiFe@MoS₂的PDOS結(jié)果，其中d帶中心位置用紅色虛線標(biāo)記。

圖3. （a）二硫化鉬薄膜的HAADF-STEM圖像；（b）從（a）中品紅色虛線矩形區(qū)域采集得到的HAADF強(qiáng)度剖面圖；（c）用LMBE方法在單層二硫化鉬薄膜上錨定Ni和Fe 雙單原子的示意圖；（d）平面NiFe@MoS_2?的HAADF-STEM圖像；（e）單層MoS₂和平面NiFe@MoS₂的ESR譜圖；（f）層間限域NiFe@MoS₂形成過程的示意圖；（g）層間限域NiFe@MoS₂側(cè)壁區(qū)域的HAADF-STEM，其中插圖是相應(yīng)的低分辨圖；（h）層間限域NiFe@MoS₂的HAADF-STEM圖像，其中藍(lán)色和橙色球體分別代表Mo和S原子；（i）從（h）中用紅色矩形區(qū)域采集的EELS譜圖；層間限域NiFe@MoS_2?EXAFS光譜的k³加權(quán)Ni K邊（j）和Fe K邊（k）的傅里葉變換圖，Ni（或Fe）箔為對比樣，其中插圖是相對應(yīng)的XANES光譜。

圖4. 層間限域NiFe@MoS₂在HER過程中的（a）極化曲線和（b）對應(yīng)的Tafel圖，其中平面NiFe@MoS₂、層間限域Sv@MoS₂和玻碳電極和20%Pt/C用作對比樣；（c）平面NiFe@MoS₂和層間限域NiFe@MoS₂的j-t測試；層間限域NiFe@MoS₂在OER過程中的（d）極化曲線和（e）對應(yīng)的Tafel圖，其中平面NiFe@MoS₂、層間限域Sv@MoS₂和IrO₂用作對比樣；（f）平面NiFe@MoS₂和層間限域NiFe@MoS₂的j-t測試。

圖5.（a）在酸性電解液中，層間限域NiFe@MoS₂的電解水實(shí)驗(yàn)裝置示意圖；（b）層間限域NiFe@MoS₂、平面NiFe@MoS₂和層間限域Sv@MoS₂的全解水極化曲線；（c）平面NiFe@MoS₂和層間限域NiFe@MoS₂的16小時(shí)計(jì)時(shí)電位測試; （d）層間限域NiFe@MoS_2?在高電流密度（150 mA/cm²）下的100小時(shí)j-t測試；（e）在j=150 mA/cm²高電流密度下進(jìn)行100 h?j-t測試后陰極催化劑的低分辨TEM圖像，插圖為相應(yīng)的HAADF-STEM圖像；（f）在j=150 mA/cm²高電流密度下進(jìn)行100小時(shí)j-t測試后陰極層間限域NiFe@MoS_2?的ESR譜圖

文章鏈接如下：https://doi.org/10.1002/adma.202300505。

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