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晶相是決定電催化劑物化性能的重要參數(shù)之一，然而現(xiàn)有的對相-性能關系的了解仍然非常有限，特別是對于非常規(guī)相。

基于此，香港城市大學Derek Ho副教授，哈爾濱工業(yè)大學孫李剛博士（共同通訊作者）等人報道了Co₉S₈的六方最密堆積（hcp）相的發(fā)現(xiàn)。與面心立方（fcc）相比較，F(xiàn)e摻雜Co₉S₈-hcp（Fe@Co₉S₈-hcp）催化劑在10和500 mA cm^-2時的析氫過電位分別為44.1和298 mV。

在300 mV下，與傳統(tǒng)的Co₉S₈-fcc相比，質(zhì)量活性提高了64.9倍，是迄今報道的所有Co₉S₈基催化劑中最好的。

本文通過DFT計算研究了hcp結構和Fe的摻雜對提高催化性能的作用，主要從結構（fcc和hcp）和組成（摻或不摻Fe）兩個方面進行了研究。

活性中心的催化過程基于Volmer-Heyrovsky步驟，該步驟主要包括兩個子步驟：（1）H₂O分子的吸附和解離；（2）氫質(zhì)子H*的吸附和分離以生成H₂。

DFT結果表明，無論是否摻雜Fe，Co₉S₈-hcp樣品都表現(xiàn)出比fcc結構更好的H₂O吸附能力，這清楚地表明了所提出的hcp結構的優(yōu)越性。

此外，F(xiàn)e摻雜到亞表面（Fe@Co₉S₈-hcp2）可以大大提高與亞表面Fe配位的Co位點的H₂O吸附能力。Fe@Co₉S₈-hcp2在H₂O*解離為H*和OH*的過程中表現(xiàn)出最大的能量降低，這表明它具有更好的H₂O解離能力。

總而言之，F(xiàn)e@Co₉S₈-hcp的HER增強主要發(fā)生在Co位點，與摻雜的Fe起配位協(xié)同作用，增強了H₂O的吸附和解離。

Hexagonal Co₉S₈: Experimental and Mechanistic Study of Enhanced Electrocatalytic Hydrogen Evolution of a New Crystallographic Phase.?Adv. Funct. Mater.,?2023, DOI: 10.1002/adfm.202210298.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202210298.