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通過太陽能驅(qū)動實現(xiàn)光催化全水解制氫是實現(xiàn)人類社會碳中和的有前景的方法之一。SrTiO₃作為少數(shù)能通過單光子激發(fā)實現(xiàn)光催化全水解的光催化劑之一，由于SrTiO₃獨特的晶體結(jié)構(gòu)，可以在保持穩(wěn)定性的同時靈活地調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)，使得其受到了廣泛的研究。

最近，AI摻雜的SrTiO₃被報道表現(xiàn)出優(yōu)異的全水解性能，在室外陽光直射下，其表觀量子產(chǎn)率為56%(在365 nm處)，太陽能-氫能轉(zhuǎn)換效率為~0.4%。后來的研究表明，通過催化劑改性，Al摻雜SrTiO₃實現(xiàn)了96%的表觀量子產(chǎn)率(在350-360 nm處)，這給予了研究人員極大地鼓舞。

基于此，西安交通大學(xué)關(guān)祥久等人采用水熱法合成了Al摻雜的SrTiO₃(Al-STO)納米顆粒，并通過實驗和理論分析研究了其光催化全水解機(jī)理。

本文詳細(xì)地測試了制備的催化劑的光催化全水解性能。測試結(jié)果表明，由催化劑產(chǎn)生的氫氣和氧氣的摩爾比約為2:1，顯示出符合化學(xué)計量的全水解性能。

然而，STO面臨著產(chǎn)氫速率較低的問題(約0.78 mmol h^-1?g^-1)，但催化劑的產(chǎn)氫速率隨著Al摻雜量的增加而顯著提高，其中0.5%Al-STO的全水解性能最好，其產(chǎn)氫速率和產(chǎn)氧速率分別為~4.1 mmol h^-1?g^-1和~1.9 mmol h^-1?g^-1，是STO產(chǎn)氫速率的5倍以上。

此外，在350±10 nm處，0.5%Al-STO光催化全水解的表觀量子產(chǎn)率估計為3.65%，并且還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，這是十分令人滿意的。

更重要的是，表面光電壓光譜以及光致發(fā)光光譜的結(jié)果還表明，Al摻雜后的催化劑的光生載流子復(fù)合受到抑制，由于0.5%Al-STO的分離效率較高，在光照下更多的電子/空穴可以到達(dá)反應(yīng)界面，從而產(chǎn)生更高的瞬態(tài)光電流密度。這也說明，在SrTiO₃中摻入Al能夠有效地實現(xiàn)電荷分離，有利于催化劑光催化全水解性能的提高。

為了研究催化劑的光催化機(jī)理，本文進(jìn)一步采用莫特-肖特基研究了催化劑載流子的界面行為。根據(jù)莫特-肖特基譜圖可以發(fā)現(xiàn)，STO的平帶電勢V_fb隨著Al摻雜量的增加而發(fā)生正向變化，0.5%Al-STO的V_fb最正。

通過平帶電勢圖可以看出，n型半導(dǎo)體分散在水溶液中，電子平衡后出現(xiàn)向上的能帶彎曲和空間耗盡層，當(dāng)施加適當(dāng)?shù)碾妷簳r，半導(dǎo)體的能帶會變平坦，耗盡層會消失。因此，SrTiO₃中Al摻雜后V_fb的正移表明了向上的能帶彎曲減少，從而促進(jìn)了電子從催化劑內(nèi)部向反應(yīng)界面的轉(zhuǎn)移。這表明通過引入Al可以連續(xù)調(diào)節(jié)SrTiO₃表面的能帶彎曲，其中0.5%Al-STO的能帶彎曲最小，因此V_fb最正。

這一結(jié)果也就解釋了為什么與STO相比，0.5%Al-STO的產(chǎn)氫性能得到了提升，使得其具有較低的過電位和較高的電流密度，進(jìn)而具有優(yōu)異的全水解性能。

在此基礎(chǔ)上，本文提出了Al摻雜提高催化劑光催化全水解性能的機(jī)理：由于Al摻雜導(dǎo)致催化劑的費米能級降低，SrTiO₃光催化劑的表面能帶彎曲明顯減小，這樣Al摻雜的SrTiO₃在耗盡層減少的情況下，可以很容易地利用電子參與析氫反應(yīng)，從而加速光生電子-空穴對的分離。

本文從表面能帶彎曲角度闡述了SrTiO₃優(yōu)異的光催化性能的原因，可以為未來高效光催化劑的設(shè)計提供有益的指導(dǎo)。

Improved overall water splitting for hydrogen production on aluminium-doped SrTiO₃?photocatalyst via tuned surface band bending,?Environmental Chemistry Letters,?2023, DOI: 10.1007/s10311-023-01580-8.

https://doi.org/10.1007/s10311-023-01580-8.

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