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電催化CO₂還原反應(ECRR)在減少大氣中過量CO₂和將CO₂轉化為一氧化碳(CO)、甲烷、甲醇、甲酸鹽和乙醇等有用化學物質方面顯示出巨大的潛力，為實現碳中和和在一定程度上緩解能源短缺問題提供了一條有前景的途徑。在所有ECRR產品中，CO氣體是工業生產中Fischer–Tropsch合成的重要原料，通過ECRR生產高純度CO是非常有吸引力的。因此，迫切需要開發具有足夠活性和選擇性的高效ECRR轉化為CO的催化劑。

基于此，清華大學陳晨、北京理工大學張加濤和趙娣等以Cu-Zn/MOF-74為前驅體，制備了兩種原子界面不對稱的Cu SAC，分別為CuN₃O/C和CuCO₃/C。

CuN₃O/C電催化劑由三個N原子和一個O原子同時配位的Cu中心原子組成，在?0.5~?0.9 V的大電位范圍內，其CO法拉第效率高達90%以上，尤其是在?0.8 V下的CO法拉第效率高達96%；對于與三個O原子和一個C原子配位的Cu原子組成的CuCO₃/C電催化劑，其在?0.5 V時的最大CO法拉第效率僅為20%。

為了進一步確定CuN₃O/C的ECRR活性，使用KSCN溶液進行中毒實驗。在KSCN溶液存在下，CuN₃O/C的FE_CO和j_CO明顯降低，表明與3個N原子和1個O原子配位的中心Cu原子是ECRR的活性中心。通過15小時的長期試驗進一步評估了CuN₃O/C和CuCO₃/C對ECRR的電催化穩定性，在此期間兩種催化劑的電流密度均略有下降。

密度泛函理論(DFT)結果表明，在催化過程中，當CO*吸附在CuCO₃/C中心時，Cu?O鍵部分斷裂(距離大于2.5 ?)，而且結構的改變導致排斥力減弱和吸附強烈，從而導致較高的CO解吸能量和較低的CO選擇性。

本文進一步計算了不同銅催化劑模型對CO的吸附能，結果表明，與其他N、O配位結構和CuCO₃相比，CuN₃O/C中的不對稱原子界面有助于CO的解吸，從而大大提高了ECRR的催化性能。

綜上，催化劑中N、O原子的數量對催化性能非常重要，這為通過調節配位原子來調節SAC的非對稱原子界面來提高ECRR的選擇性和活性提供了一個有效的策略。

Modulating the Asymmetric Atomic Interface of Copper Single Atoms for Efficient CO₂?Electroreduction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c10701

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