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傳統搖椅式二次電池一般是通過單種堿（土）金屬陽離子的可逆儲存實現能量轉化。但在此單離子儲存過程中，電極內部存在同種離子之間的庫倫斥力，容易導致電極難以兼顧容量和動力學性能。此外，目前商業化的電極材料也已接近其可逆容量的極限。如何突破傳統電極體系極限，實現電極反應機制超越，是電極材料化學的一大挑戰。

發展陰陽離子共儲有望突破傳統電極材料的瓶頸，可為高容量電極材料設計提供新機遇。但傳統剛性分子骨架一般很難共儲具有高電荷密度的陽離子和大體積的陰離子，故急需發展適用的電極材料。近日，華僑大學的陳宏偉團隊以多孔有機框架為研究對象，提出了“次級電化學活性模塊”（SEBUs）組裝的材料設計策略，實現了包括PF₆^?/Li⁺、OTF^?/Mg²⁺、OTF^?/Zn²⁺的離子共儲存。

研究人員證實了陰陽離子的共儲過程，并發現電極共儲陰陽離子時的容量（Dual-host）顯著高于其單獨分別儲存陰離子和陽離子的容量之和（Mⁿ⁺-host和A^–-host）。電化學分析也表明，陰陽離子共儲過程存在特殊的動力學平穩期。這些表明陰陽離子在框架中不是割裂的獨立儲存，而是可以互相促進。結合固體核磁和模擬計算，研究人員認為，除了常見的離子—偶極相互作用之外，陽離子也可以通過框架內的陰離子—陽離子庫侖相互作用獲得額外的擴散驅動力，從而維持其快動力學。得益于這種庫倫作用，有機框架電極材料因此具有大容量和快動力學的特征。

研究表明電極的陰陽離子共儲模式展現出與傳統不同的電化學機制。為了進一步提高容量，研究人員設計了新穎的三重儲存模式，通過激活高壓的三嗪P型氧化還原，最終實現了高達878 Wh/kg和28 kW/kg的電極能量和功率密度，且電極循環壽命超過20000次。

論文信息

Ion Co-storage in Porous Organic Frameworks through On-site Coulomb Interactions for High Energy and Power Density Batteries

Wenlu Sun,?Congjia Zhou,?Yingzhu Fan,?Yulu He,?Dr. Hui Zhang,?Prof. Zhilong Quan,?Dr. Huabin Kong,?Prof. Fang Fu,?Prof. Jiaqian Qin,?Prof. Yanbin Shen,?Prof. Hongwei Chen

文章的第一作者是華僑大學的博士研究生孫文路。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202300158

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