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單原子材料具有獨特的電子結(jié)構(gòu)和最大化的原子利用率，在有機污染物（EOPs）的修復(fù)中顯示出巨大的應(yīng)用潛力，但揭示自旋態(tài)水平上的內(nèi)在反應(yīng)機制仍是一項艱巨的挑戰(zhàn)。

基于此，浙江工業(yè)大學(xué)沈意副教授（通訊作者）等人報道了一種負(fù)載單原子鈦（Ti₁）的共價有機骨架（Ti₁/CTF），用于涉及吸附和光催化協(xié)同作用的兩階段過程，并證明了電子自旋狀態(tài)在調(diào)節(jié)材料固有活性中的重要作用。

自旋極化Ti₁-N₃/CTF-10顯著提高了2, 2, 4, 4’-四羥基二苯甲酮（BP-2）的吸附容量（453.285 μmol g^?1）和降解動力學(xué)（2.263 h^?1，比CTF-0快17.0倍），并在應(yīng)用于天然水中具有長期穩(wěn)定性（在七次循環(huán)中去除93.3%的BP-2）和低成本（4.45 kWh?m^?3電能/次）。

通過DFT計算發(fā)現(xiàn)，在Ti₁-N₃/CTF-5和Ti₁-N₃/CTF-10中，自旋極化電子云分布明顯增強，而在CTF-0和TiO₂/CTF-15中，自旋極化電子云分布消失，這兩種體系中沒有Ti₁-N₃基團。

此外，DOS圖表明，總自旋磁矩（μ_eff）的產(chǎn)生源于Ti₁-N₃單元誘導(dǎo)的自旋極化電子的再分配。Ti₁-N₃/CTF-10中的N 2p軌道逐漸變窄并與Ti 3d軌道部分重疊，增強了Ti與CTF骨架的相互作用和穩(wěn)定性。Ti₁-N₃/CTF-10和TiO₂/CTF-15的d-帶中心ε_d分別為-0.78 eV和-4.49 eV，Ti₁-N₃基團的存在使ε_d達到費米能級，增強了Ti的吸附親和性。

此外，作者分析了自旋極化CTFs對污染物的吸附行為。BP-2吸附主要位于CTFS的苯環(huán)結(jié)構(gòu)上，π-π EDA相互作用提供了穩(wěn)定的吸附力。Ti₁-N₃誘導(dǎo)的自旋極化增強了原子分散的Ti的電負(fù)性，從而在污染物和材料之間產(chǎn)生了誘導(dǎo)的氫鍵相互作用。

總之，CTFs中的Ti₁-N₃位點穩(wěn)定了污染物分子，而氫鍵誘導(dǎo)的π-π EDA與偶極力之間的“推拉”相互作用進一步增強了污染物在材料界面處的結(jié)構(gòu)畸變。

Unveiling Spin State-Dependent Micropollutant Removal using Single-Atom Covalent Triazine Framework.?Adv. Funct. Mater.,?2023, DOI: 10.1002/adfm.202210905.

https://doi.org/10.1002/adfm.202210905.