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圓偏振光源的發(fā)展在現(xiàn)代顯示器產(chǎn)業(yè)，以及未來技術(shù)包括3D顯示、量子計算和傳感以及加密通信等技術(shù)中起著至關(guān)重要的作用。這些新興光子器件的前景依賴于高效的圓偏振光，即大的不對稱因子（glum=2×（I_L–I_R）/（I_L+I_R），其中IL和IR分別是左手和右手圓偏振光的光致發(fā)光（PL）強(qiáng)度）。然而，由于電偶極矩和磁偶極矩的不同宇稱選擇規(guī)則，在不犧牲光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）的情況下實現(xiàn)高不對稱因子仍然是一個基本挑戰(zhàn)。

最近，將手性配體引入有機(jī)無機(jī)混合金屬鹵化物從而得到具有手性光學(xué)性質(zhì)的材料的方法引起了科研工作者的興趣。然而這類材料通常有著較低PLQY，這歸因于不對稱氫鍵導(dǎo)致晶格畸變增強(qiáng)，使得激發(fā)態(tài)中產(chǎn)生更大的結(jié)構(gòu)變形。變形激發(fā)態(tài)可以更容易地與軟晶格聲子耦合，導(dǎo)致非輻射復(fù)合增強(qiáng)，激子發(fā)光減少。然而，在低維金屬鹵化物中，大的晶格畸變也會促進(jìn)小極化子的形成，也稱為自陷域激子（STE），從而導(dǎo)致寬帶發(fā)射。

圖1：手性銦基和銦銻合金氯化物單晶結(jié)構(gòu)以及紫外光激發(fā)下的光致發(fā)光晶體顯微鏡照片。

基于此，香港科技大學(xué)的呂海鵬教授團(tuán)隊利用手性配體產(chǎn)生的結(jié)構(gòu)畸變和軟晶格扭轉(zhuǎn)STE態(tài)，從手性金屬鹵化物中獲得了高效的圓偏振光CPL。他們首先引入手性有機(jī)陽離子，包括（R）-（+）-β-甲基苯乙基銨（R-MPA⁺）和（R）（-）-1-環(huán)己基乙胺（R-CHEA⁺），合成了手性銦基氯化物（R-MPA）₂InCl₅和（R-CHEA）₄InCl₁₀。

圖2：手性銦基和銦銻合金氯化物的STE構(gòu)型坐標(biāo)圖

這兩種化合物在室溫下基本觀察不到光致發(fā)光信號，第一原理密度泛函理論（DFT）表明，這是源于構(gòu)型坐標(biāo)圖中激發(fā)態(tài)和基態(tài)曲線的交叉。有趣的是，他們發(fā)現(xiàn)在上述手性銦基氯化物中引入Sb³⁺可以獲得PLQY高達(dá)21.4%的強(qiáng)CPL信號。光譜測量表明，強(qiáng)激子發(fā)光源于明亮的Sb³⁺5s²中心的STE態(tài)。

圖3：手性銦銻合金氯化物的圓二色譜和CPL圓偏振光致發(fā)光光譜

此外，通過將手性氯化銦銻合金覆蓋在近紫外（NUV）LED芯片上，產(chǎn)生了圓偏振白光，其在室溫下的偏振率（P）達(dá)到了6.0%。我們的工作為設(shè)計具有強(qiáng)PLQY和大不對稱因子的固態(tài)手性金屬鹵化物半導(dǎo)體提供了新的策略。

圖4：基于嵌入NUV-LED芯片上的左旋和右旋圓偏振發(fā)光光譜。

論文信息

Turn-on Circularly Polarized Luminescence in Chiral Indium Chlorides by 5s²?Metal Centers

Zhiyu Wang,?Dr. Xiaoming Wang,?Zhongwei Chen,?Dr. Yang Liu,?Huilin Xie,?Jie Xue,?Prof. Lingling Mao,?Prof. Yanfa Yan,?Prof. Haipeng Lu

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202215206

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