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水系鋅離子電池具有較高的理論能量密度、成本低廉、負極氧化還原電勢低、安全穩定等優點，是應對當前能源和環境危機的重要新型儲能技術。由于鋅負極存在枝晶生長、析氫等不利副反應影響其大規模推廣。其中，電解質作為鋅基器件的核心部件，起著橋接電極和引導離子傳輸的關鍵作用，因此無需復雜制備過程的電解質改性工程被認為是解決水系電池瓶頸問題的重要方法之一。向傳統鋅鹽中引入合適的添加劑，可對鋅離子溶劑鞘結構做出修飾，是一種簡便、有效的穩定鋅金屬化學的方法。在眾多添加劑中，多羥基分子作為一類具有較強表面電荷密度的材料，展現出優異的親鋅性和親水性，有望在鋅負極/電解液界面處對鋅離子的遷移和沉積進行調控。

近日，浙江師范大學胡勇教授課題組通過在ZnSO4溶液中加入少量木糖醇分子作為添加劑,實現氫鍵網絡的定向重構，顯著提升鍍鋅/剝離的可逆性以及鋅離子電池的儲能性能。木糖醇對于調控鋅離子溶劑鞘結構具有獨特的優勢，可將部分配位水分子和硫酸根陰離子從初始溶劑鞘中排出，減少強、中氫鍵比例，抑制自由水活性，屏蔽靜電耦合，提升鋅離子的傳輸效率。同時，DFT理論計算模擬表明木糖醇可優先吸附于鋅金屬表面，構筑起對鋅離子擴散和沉積有調控作用的SEI層，均勻表面電場分布和離子通量，降低脫溶劑化能，實現穩定鋅沉積。得益于鋅離子遷移和沉積電化學行為的改善，對稱鋅電池可在1.0 mA cm^–2電流密度下穩定循環1100小時以上。最終，該含木糖醇添加劑的ZnSO₄電解液促使鋅離子電池展現出更高的比容量，優異的倍率性能和良好的循環穩定性，該工作為解決多羥基分子在水系電解液能源應用中的固有問題提供了一種新策略。

論文信息

Modulating Cation Migration and Deposition with Xylitol Additive and Oriented Reconstruction of Hydrogen Bonds for Stable Zinc Anodes

Hongfei Wang,+ Wuquan Ye,+ Bowen Yin, Kexin Wang, Muhammad Sohail Riaz, Bin-Bin Xie,* Yijun Zhong, and Yong Hu*

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218872

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