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電催化二氧化碳還原是獲得高附加值化學品的一種可持續發展方案。目前，該方向的大部分工作主要圍繞新型電極材料的探索，對催化機理的研究尤其是在多碳鍵的形成方面依然存在著巨大的空白。通過分子催化劑的開發，對反應機理進行深入的研究，實現催化系統的優化，是一種獲得更高效催化劑的有效途徑。然而，由于一些關鍵步驟（如碳-氫鍵活化和碳-碳鍵偶聯等）存在的高能量壁壘，合成可以生成多碳產品的分子催化劑存在著巨大的挑戰。

在自然界中，[Ni-Fe]-氫化酶和一氧化碳脫氫酶能夠進行高選擇性的質子或二氧化碳還原，這兩種酶的活性中心結構都涉及鎳-硫單元。鑒于此，中山大學的韓治際教授等人報道了一系列結合此兩類酶活性和結構特征的鎳巰基配合物，通過將配合物負載于碳紙電極上，首次在分子催化劑上實現了二氧化碳還原生成丙烯和丙烷等C₃產物，碳水化合物的總法拉第效率高達41.1%。

作者通過大量的對照實驗和光譜研究，如：NMR、CV、UV-vis、ESI-MS、XPS、DLS、SEM和HR-TEM等, 對催化過程中催化劑的變化進行了詳細的研究。結果表明了此類配合物的結構在催化過程前后均保持不變，充分證明了其分子催化的特性。

作者通過對化合物配原子的調控，促進了二氧化碳還原和氫化過程的協同，最終篩選出系列中活性最高的配合物5，其C₁、C₂、C₃烴的法拉第效率分別為18.8%、12.1%和8.7%。研究發現一氧化碳可以大大促進配合物的催化活性，表明了Ni?CO是反應中的一個關鍵中間體。工作結合前人的研究對催化機理提出了初步的設想。該工作為進一步的機理研究（如一氧化碳的還原和偶聯）提供了有效的研究對象和新的思路。

論文信息

Molecular Nickel Thiolate Complexes for Electrochemical Reduction of CO₂?to C_1–3?Hydrocarbons

Jiehao Du,?Banggui Cheng,?Huiqing Yuan,?Yuan Tao,?Ya Chen,?Mei Ming,?Zhiji Han,?Richard Eisenberg

文章的第一作者是中山大學博士生杜杰毫，通訊作者為中山大學韓治際教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202211804

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