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鋰硫電池具有超高的理論能量密度，被廣泛認(rèn)為是最具希望的下一代二次電池體系之一。當(dāng)前的鋰硫電池，普遍使用溶劑化的醚類電解液，面臨著兩大難題：1）過高的電解液需求量限制了實(shí)際能量密度的發(fā)揮；2）“穿梭效應(yīng)”損害電池的循環(huán)壽命。

非溶劑化電解液，可有效降低鋰硫電池對(duì)電解液的需求量，并抑制“穿梭效應(yīng)”的發(fā)生，有望推動(dòng)鋰硫電池的實(shí)用化進(jìn)程。然而，目前報(bào)道的基于非溶劑化轉(zhuǎn)化的鋰硫電池容量衰減較快，且失效機(jī)制不明確。

基于此，華中科技大學(xué)的伽龍教授，探究了鋰硫電池在非溶劑化轉(zhuǎn)化中的失效機(jī)制，揭示了硫化鋰聚集顆粒的形成導(dǎo)致了其動(dòng)力學(xué)失活，并提出一種簡(jiǎn)單有效的電化學(xué)激活策略，顯著改善了鋰硫電池在非溶劑化電解液中的循環(huán)穩(wěn)定性，并在軟包電池中進(jìn)行了驗(yàn)證。

通過分析失效后的鋰硫電池，確定了硫正極中失活Li₂S的產(chǎn)生，導(dǎo)致了鋰硫電池在非溶劑化轉(zhuǎn)化中的性能衰退。通過一種簡(jiǎn)單有效的電化學(xué)激活策略，失效鋰硫電池（循環(huán)300圈后）的比容量由70 mAh g^?1激活至1298 mAh g^?1，并在后續(xù)的測(cè)試中表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)。XRD結(jié)果表明，通過電化學(xué)激活后，充電態(tài)硫正極中的成分由失活的Li₂S全部轉(zhuǎn)化為活性S。

在非溶劑化轉(zhuǎn)化中，Li₂S顆粒不斷聚集，鋰離子擴(kuò)散速率顯著降低，造成Li₂S動(dòng)力學(xué)失活。通過電化學(xué)激活后，Li₂S的聚集顆粒轉(zhuǎn)化為均勻的納米顆粒，鋰離子擴(kuò)散速率增加，極化降低。

在循環(huán)的各個(gè)階段，通過原位和非原位XRD表征了S和Li₂S成分的變化，通過浸泡實(shí)驗(yàn)中溶液顏色分析了多硫化物（LPSs）的含量變化，最終得到了硫正極（充電態(tài)）的成分演變，并揭示了失活Li₂S顆粒的形成過程。

通過電化學(xué)激活策略，鋰硫電池在三種非溶劑化電解液的循環(huán)性能顯著改善，并在此基礎(chǔ)上，構(gòu)建了鋰硫電池容量衰減速率與鋰鋰對(duì)稱電池循環(huán)壽命之間的關(guān)系。該激活策略在軟包電池上得到了進(jìn)一步驗(yàn)證，并且一種具有實(shí)用意義的鋰硫軟包電池構(gòu)型（高載量、高壓實(shí)正極，低電解液添加量）表現(xiàn)出高活性物質(zhì)利用率和穩(wěn)定的循環(huán)，展望了基于非溶劑化轉(zhuǎn)化的鋰硫電池的實(shí)用化潛力。

論文信息

Electrochemical Reactivation of Dead Li₂S for Li?S Batteries in Non-Solvating Electrolytes

Xiaoqun Qi,?Fengyi Yang,?Pengfei Sang,?Zhenglu Zhu,?Xiaoyu Jin,?Yujun Pan,?Jie Ji,?Ruining Jiang,?Haoran Du,?Yongsheng Ji,?Prof. Yongzhu Fu,?Prof. Long Qie,?Prof. Yunhui Huang

Angewandte Chemie International Edition

DOI:?10.1002/anie.202218803

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