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發(fā)展碳中和經(jīng)濟(jì)需要用可再生能源來(lái)替代化石燃料。通過(guò)間歇性的可再生電力將大氣中過(guò)量的二氧化碳轉(zhuǎn)化為具有附加值的化學(xué)品和燃料，為加速碳循環(huán)提供了一種有吸引力的方法。電化學(xué)CO₂還原(CO₂RR)是一種很有前途的方法，因?yàn)檫@一過(guò)程是綠色的、模塊化的和可控的。

然而，這一反應(yīng)仍然面臨一些科學(xué)問(wèn)題。從熱力學(xué)角度看，CO₂RR面臨著高能壘的CO₂活化、低選擇性以及競(jìng)爭(zhēng)析氫反應(yīng)(HER)。從動(dòng)力學(xué)角度看，多個(gè)H⁺/e^–轉(zhuǎn)移步驟導(dǎo)致反應(yīng)緩慢。此外，低能量效率和碳利用率也阻礙了電化學(xué)CO₂RR在工業(yè)上的實(shí)際應(yīng)用。因此，迫切需要開(kāi)發(fā)能夠提供高能量效率和轉(zhuǎn)化率的新型催化體系。

基于此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所孫曉甫和韓布興院士(共同通訊)等人設(shè)計(jì)了一種以空心的氮摻雜碳為載體的Ni-Cu雙原子催化劑(Cu/Ni-NC)用于CO₂RR。

在施加的電位下，產(chǎn)物只能檢測(cè)到CO和H₂，總法拉第效率(FEs)約為100%。在收集的電解質(zhì)中沒(méi)有檢測(cè)到液體產(chǎn)物。之后在KHCO₃水溶液(0.5 M)中對(duì)Cu/Ni-NC和Ni-NC進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試以評(píng)估起始電位的差異。

結(jié)果表明，Cu/Ni-NC具有比Ni-NC更高的起始電位。Cu/Ni-NC和Ni-NC在-0.8~-1.3 V(相對(duì)于RHE)的電位范圍內(nèi)均表現(xiàn)出>95%的FEs，在-1.1 V時(shí)達(dá)到99.1%的最大FE，明顯優(yōu)于Cu-NC。在堿性(1M KOH，pH=14.0)和中性(0.5 M KHCO₃，pH=7.5)環(huán)境下的測(cè)試結(jié)果顯示出類(lèi)似的趨勢(shì)。

結(jié)果表明，在活性金屬中心方面，Ni比Cu具有更好的CO₂-CO的選擇性。值得注意的是，與Ni-NC(158±9 mA cm^-2)和Cu-NC(8±2 mA cm^-2)相比，Cu/Ni-NC在酸性電解質(zhì)中具有更高的CO電流密度(190±11 mA cm^-2)。Cu/Ni-NC催化劑在酸性和堿性條件下的CO₂利用效率在磷酸鹽緩沖液中可達(dá)到64.3%，比在KOH電解質(zhì)(33.0%)中提高了約2倍。

原位表征和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，金屬Ni位點(diǎn)是電解過(guò)程中的吸附和轉(zhuǎn)化CO₂的活性位點(diǎn)。Cu可以修飾Ni的電子結(jié)構(gòu)，促進(jìn)CO₂活化和^*COOH的生成。研究和表征還進(jìn)一步證明了^*COOH中間體是在酸性和堿性條件下通過(guò)不同的質(zhì)子化途徑形成的。

值得注意的是，本文還探討了材料的HER副反應(yīng)路徑自由能，研究發(fā)現(xiàn)CuN₃-NiN₃的HER自由能壘較大，說(shuō)明CuN₃-NiN₃抑制HER的能力較強(qiáng)。基于這一理論證據(jù)，還可以得出這樣的結(jié)論：Cu原子改變了鄰近Ni位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)，從而促進(jìn)了CO₂RR過(guò)程。

本文開(kāi)發(fā)了一種有前景的在廣泛的pH范圍內(nèi)將CO₂電還原為CO的催化劑，相信這將為克服電化學(xué)過(guò)程中CO₂的損耗提供新的思路，滿足實(shí)際應(yīng)用的需要。

Atomically Dispersed Ni-Cu Catalysts for pH-Universal CO₂?Electroreduction,?Advanced Materials,?2023, DOI: 10.1002/adma.202209590.

https://doi.org/10.1002/adma.202209590.

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