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眾所周知，對于許多催化反應，金屬粒徑的大小可以很大程度上決定催化劑的活性(所謂的結構敏感催化)。

在貴金屬催化劑的應用中，如何提高貴金屬的利用率(即降低貴金屬含量)，同時提高催化劑的效率(即提高催化活性和選擇性)一直是催化領域的熱門話題。

近日，南京大學季偉捷、陳兆旭和揚州大學袁恩先等通過原子層沉積策略和沉積-沉淀方法，在Al₂O₃(110)面和Al₂O₃棒上精確地沉積了尺寸可調的Pt團簇，并深入研究了所制備催化劑的結構-性能相關性。

將所得材料應用于水煤氣變換(WGS)和甲酸(FA)分解。與Al₂O₃(110)面上的Pt納米顆粒或多晶棒狀Al₂O₃上的Pt細團簇相比，Al₂O₃(110)面上具有極低Pt負載(0.07 wt%)的超細Pt團簇(0.07% Pt/Al₂O₃-AD)能夠進行低溫CO轉化，在210°C下TOF_CO為2.1 s^?1，CO轉化率為10.2 mmol g_Pt^?1?s^?1；對于FA分解，0.07% Pt/Al₂O₃-AD在200°C下具有最高的TOF(1.02 s^?1)，FA轉化率幾乎達100%。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，反應通過Pt/Al₂O₃(110)界面上的締合機制進行，并且沉積有超細Pt簇的Al₂O₃(110)面對于水活化非常活躍，并產生更高濃度的OH物種以加速*COOH形成；Al₂O₃(110)面上的ALD衍生的亞納米Pt團簇對WGS表現出顯著的高活性，在210°C下的CO轉化率為100%。

此外，在相同的Al₂O₃(110)面(0.46% Pt/Al₂O₃-DP)上，ALD比DP衍生的大型Pt納米顆粒具有更高的質量比反應速率和更高的TOF值，并且明顯優于普通的Al₂O₃負載的Pt和其他金屬催化劑。

綜上，這項工作突出了通過精確控制金屬實體尺寸和氧化物載體來實現特定面暴露，從而產生用于清潔能源生產的高性能催化材料的有效性，并且它在不同應用中的界面結構控制和設計方面是通用的。

Atomic-Layer-Deposition Derived Pt subnano Clusters on the (110) Facet of Hexagonal Al₂O₃?Plates: Efficient for Formic Acid Decomposition and Water Gas Shift. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04784

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