石墨烯（graphene）負載的單原子催化劑（SACs）是貴金屬的有前途的替代品，用于催化析氫反應（HER），但是它們的性能受到本征活性低和傳質不足的限制。基于此，湖南大學費慧龍教授和葉龔蘭副教授、廣西大學趙雙良教授（共同通訊作者）等人報道了一種石墨烯負載的Co-N-C SAC，其具有高度的HER活性。
在文中，作者利用低配位Co-N3基團修飾的皺縮和卷曲石墨烯（CoN3-CSG）的合成，其中通過熱沖擊處理實現皺縮和卷曲的形態特征，而低配位微環境是通過在石墨烯基底內引入由高溫金屬蝕刻效應引起的面內納米孔隙來實現。
獨特的形態在很大程度上緩解了石墨烯的重新堆疊相關問題，從而顯著增強了Brunauer-Emmett-Teller（BET）表面積（與平面對應物相比增強了4倍）和電化學活性表面積（ECSA）（增強了10倍），這可能會進一步提高活性位點的暴露程度并促進大規模傳輸。
通過電化學測量和密度泛函理論（DFT）計算發現，CoN3-CSG中的Co單原子具有低配位的Co-N3構型，這是由于優先占據石墨烯基底中的面內孔的外圍，有助于增強本征活性。
得益于這些優點，CoN3-CSG顯示出異常高的HER活性，在電流密度為10 mA cm-2時過電位（η）低至82 mV，Tafel斜率為59 mV dec-1，在η=100 mV時轉換頻率（TOF）為0.81 s-1（比Co-N4對應物高了約2.6倍），使其成為基于碳負載Co SACs的最活躍的HER催化劑之一。
Engineering the Morphology and Microenvironment of a Graphene-Supported Co-N-C Single-Atom Electrocatalyst for Enhanced Hydrogen Evolution.?Small,?2022, DOI: 10.1002/smll.202201139.
https://doi.org/10.1002/smll.202201139.
