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陸安慧教授團(tuán)隊:高抗壓強(qiáng)度的整體式多孔炭質(zhì)吸附劑2019-07-18
二氧化碳(CO2)既是溫室氣體,也是一種碳資源,具有一定的工業(yè)價值,故以經(jīng)濟(jì)、節(jié)能的方式選擇性吸附和分離CO2引起各界的極大關(guān)注。

在眾多分離方法中,物理吸附法具有設(shè)備和工藝相對簡單、環(huán)保、再生能耗低等優(yōu)點,其應(yīng)用的關(guān)鍵是高性能吸附劑。多孔炭材料具有發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、高的比表面積、耐水汽性能及熱穩(wěn)定性能優(yōu)異、再生成本低等優(yōu)點,在CO2捕集中具有潛在應(yīng)用價值。

然而,目前所報道的、具有良好吸附性能的多孔炭材料多為粉末狀,直接填充在吸附柱中存在壓降過大、污染設(shè)備等問題。因此,為了滿足實際應(yīng)用需求,常采用粘結(jié)劑進(jìn)行成型,但容易造成堵孔等問題。

自支撐整體式多孔炭具有三維的剛性骨架和相互貫通的孔道,不僅具有普通多孔炭共有的特點,還具有低壓降、擴(kuò)散快和耐沖擊等優(yōu)勢。而通過炭化整體式聚合物后得到的整體式多孔炭,雖然克服了整體式炭掉粉的問題,卻存在收縮率大、孔隙率低、易開裂等問題。因此,如何兼顧整體式多孔炭豐富的孔隙結(jié)構(gòu)和高機(jī)械強(qiáng)度是研究的難點。

Mechanically strong porous carbon monolith was synthesized, which has balance in porosity and radial compressive strength up to 886?N/cm and can completely separate CO2?from the CO2/N2?stream.

2019年6月,大連理工大學(xué)陸安慧教授團(tuán)隊在CO2吸附分離領(lǐng)域的最新研究成果:“Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2 adsorption and separation”發(fā)表在Journal of Energy Chemistry?期刊上,第一作者為大連理工大學(xué)碩士生杜杰

研究者通過一步法制備整體式炭質(zhì)吸附劑,方法簡單且操作條件溫和。前驅(qū)體溶液在90 ℃下反應(yīng)4 h即可完全固化,干燥后得到的整體式聚合物和炭化后制備的高強(qiáng)度整體式炭完好無裂紋。整體式炭表面光滑,徑向抗壓強(qiáng)度滿足工業(yè)吸附劑強(qiáng)度要求,且不易粉化。該制備方法簡單快速,可實現(xiàn)規(guī)模化制備。

圖1.?(a)所制備聚合物及整體式炭的光學(xué)照片, (b)反應(yīng)釜(~6 kg)放置于整體式炭上的光學(xué)照片,整體式炭的SEM(c)及TEM(d)表征結(jié)果。

該系列樣品具有優(yōu)異的CO2吸附分離性能和循環(huán)再生性能。代表性樣品在1 bar,0 ℃和25 ℃時CO2的靜態(tài)吸附量分別達(dá)到3.6 mmol/g和2.7 mmol/g。CO2等量吸附熱均在20-30 kJ/mol的范圍內(nèi),隨CO2覆蓋度增加,吸附熱變化緩慢,整體式多孔炭對CO2的吸附為物理吸附過程且吸附位點均勻。混合氣動態(tài)分離結(jié)果顯示,制備的整體式多孔炭可完全分離N2與CO2,且在25 ℃下通過氬氣吹掃即可完全脫附,工作容量接近100%。

圖2.??多孔炭在273 K(a)和298 K(b)下的CO2和N2吸附等溫線,(c)計算所得等量吸附熱結(jié)果,(d)多孔炭分離CO2/N2混合氣的穿透曲線。

圖3.?整體式炭分離CO2/N2混合氣:(a) 吸附-脫附循環(huán)測試圖, (b)循環(huán)測試過程中CO2動態(tài)吸附量計算結(jié)果。

綜上所述,本工作針對工業(yè)氣體處理中普遍使用的商業(yè)活性炭機(jī)械強(qiáng)度低、易粉化的問題,通過簡單的溶膠-凝膠法,制備高機(jī)械強(qiáng)度的自支撐整體式多孔炭。CO2吸附分離結(jié)果顯示,該整體式多孔炭具有良好的CO2/N2分離性能與循環(huán)再生穩(wěn)定性。整體式多孔炭制備工藝簡單快捷,條件溫和可控。該工作為制備豐富孔隙結(jié)構(gòu)和高機(jī)械強(qiáng)度的整體式炭質(zhì)吸附劑提供了有效的解決策略。

文章信息

J Energy Chem

Synthesis of mechanically robust porous carbon monoliths for CO2?adsorption and separation

Jie Du, Wen-Cui Li, Zhan-Xin Ren, Li-Ping Guo, An-Hui Lu*

Journal of Energy Chemistry, 42, 56-61 (2020)

DOI: 10.1016/j.jechem.2019.06.006

陸安慧

大連理工大學(xué)教授,教育部長江學(xué)者特聘教授,科技部中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才,第二批國家萬人計劃專家,國家杰出青年科學(xué)基金獲得者。

主要從事多孔材料的制備及在能源催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究,包括新型多孔炭的溶液化學(xué)合成、CO2等氣體捕集技術(shù)、納米催化劑設(shè)計制備及功能高效集成、乙醇制高碳醇和芳醇、低碳分子催化轉(zhuǎn)化、化學(xué)儲能材料規(guī)模化制備技術(shù)等。在JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊發(fā)表論文200余篇,他引14800余次,H-index為58,出版英文專著2部,獲得授權(quán)專利15件。

主要學(xué)術(shù)任職:

Chemistry Select編委會主席、ChemCatChem編委、《催化學(xué)報》編委、Science China Materials等期刊的編委、遼寧省石油石化學(xué)會理事、中國化學(xué)會青年化學(xué)工作者委員會委員、中國化學(xué)會分子篩專業(yè)委員會委員、全球青年學(xué)會會員。

 

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